萃取電噴霧電離質(zhì)譜檢測技術(shù)研究.pdf

1、常壓質(zhì)譜技術(shù)是近十幾年才發(fā)展起來的一種質(zhì)譜分析技術(shù)，能夠在大氣壓環(huán)境下對樣品進(jìn)行快速檢測，無需樣品預(yù)處理過程，為復(fù)雜樣品的原位、在線分析提供了有效途徑。萃取電噴霧電離質(zhì)譜作為一種典型的常壓質(zhì)譜技術(shù)，適合于各種類型樣品的快速檢測分析，目前已經(jīng)應(yīng)用到生物醫(yī)藥、公共安全和食品安全等各個(gè)領(lǐng)域。本論文采用萃取電噴霧電離質(zhì)譜對多種樣品進(jìn)行了在線檢測分析。研究內(nèi)容主要包括:
　　1.將商用電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜，改造為萃取電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜

2、。對離子源的電噴霧電壓、電噴霧液流量、抽氣進(jìn)樣流量、反吹氣流量以及質(zhì)譜的離子傳輸電壓進(jìn)行了優(yōu)化。對于氣態(tài)樣品，采用直接進(jìn)樣和稀釋進(jìn)樣兩種方式進(jìn)行檢測;對于固態(tài)樣品，使用激光消融汽化進(jìn)樣方式，該方法尤其適合于含水生物樣品的檢測。對測得樣品的成分，總結(jié)出一套定性的基本方法:首先確定離子所帶電荷數(shù)，并根據(jù)高分辨質(zhì)譜測得的離子準(zhǔn)確質(zhì)荷比和同位素豐度，確定離子的分子式，然后通過在線數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，得到該分子式對應(yīng)的可能化合物，最后利用四級桿飛行時(shí)

3、間質(zhì)譜進(jìn)行碰撞誘導(dǎo)離解分析，并結(jié)合數(shù)據(jù)庫中碎片譜和已有文獻(xiàn)報(bào)道，給出化合物的初步定性結(jié)果。
　　2.利用萃取電噴霧電離四級桿飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)，開展了對人體呼氣和一次性注射器揮發(fā)性殘留物兩種氣態(tài)樣品的在線檢測分析研究。
　　在呼氣質(zhì)譜中，共檢測到22種成分，其中4種在呼氣中首次被檢測到。通過對比鼻呼氣和口呼氣的質(zhì)譜，發(fā)現(xiàn)11種含氮化合物在兩種呼吸方式下強(qiáng)度差異顯著。進(jìn)一步對漱口后呼氣和喝水后呼氣進(jìn)行了檢測分析，結(jié)果顯示這些含氮

4、化合物來源于口腔和咽喉，其中7種為內(nèi)源性的代謝物。這些含氮化合物對呼氣中來自肺部的代謝物丙酮有顯著的離子抑制作用。該研究表明，在肺部呼氣研究中，呼氣檢測前需要洗漱口腔和咽喉，從而排除口腔和咽喉中化合物的影響。
　　對不同品牌和不同體積的一次性注射器中的揮發(fā)性殘留物進(jìn)行了在線檢測，并對檢測到的10種強(qiáng)度較高的離子進(jìn)行了定性分析，主要成分包括二丁基甲酰胺、苯并噻唑、4-甲基-4-乙烯基-1，4-丁內(nèi)酯、二乙基脲、4-乙烯-1-環(huán)己烯、

5、乙苯、環(huán)己酮、嗎啉、二甲基亞砜、二甲基甲酰胺。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示不同品牌注射器的特征質(zhì)譜中苯并噻唑、4-乙烯-1-環(huán)己烯、嗎啉等物質(zhì)的含量具有較大的差別，注射器的體積越大，其中苯并噻唑、環(huán)己酮、嗎啉、二甲基甲酰胺四種揮發(fā)性殘留物的含量越高。我們還對注射器中殘留環(huán)己酮進(jìn)行了半定量分析，并得到環(huán)己酮的檢出限為0.13μg·L-1。
　　3.采用激光消融電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)，開展了對不同肉類、動(dòng)物組織和離體癌組織樣品的在線檢測分析研究。

6、
　　利用激光消融電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜，對豬肉、牛肉、羊肉、雞肉和鴨肉五種肉類樣品進(jìn)行了在線檢測，通過統(tǒng)計(jì)分析建立了肉類鑒別模型，獲得了每一種肉類的特征離子，并且對五種肉類的鑒別準(zhǔn)確率均達(dá)到100％。該研究為肉類食品的快速鑒別提供了一種新的技術(shù)手段。
　　此外，還利用激光消融電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜對豬的肝臟和腎臟組織進(jìn)行了初步檢測研究，結(jié)果表明，該方法對同類型組織的檢測具有較好的可重復(fù)性，對不同類型的組織樣品能夠進(jìn)行有效區(qū)