2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、多金屬氧酸鹽(POM),包括雜多酸及其鹽類,是由簡單含氧酸鹽在一定 pH條件下縮合脫水形成的化合物。僅由一種含氧酸鹽縮合脫水得到的POM稱為同多酸,而由兩種或者兩種以上含氧酸鹽縮合脫水生成的POM稱為雜多酸。POM的最經(jīng)典結(jié)構(gòu)類型是Keggin型結(jié)構(gòu)、Dawson型結(jié)構(gòu)、Anderson型結(jié)構(gòu)、Silverton型結(jié)構(gòu)、Waugh型結(jié)構(gòu)和Lindquist型結(jié)構(gòu)六種類型,例如,H3PW12O40和H6P2MO18O62等。由于多金屬氧酸

2、鹽具有豐富多彩的結(jié)構(gòu)以及其自身的優(yōu)良分子特性,包括極性、氧化還原電位、表面電荷分布、形態(tài)及酸性,使其在很多領(lǐng)域,尤其是材料、催化、藥物等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。
  本論文采用經(jīng)典的Keggin型雜多酸鹽作為基本建筑單元,通過引入過渡金屬離子,利用配位共價鍵得到了一系列基于多金屬氧簇修飾的新型雜多化合物,這類化合物及其衍生物在催化方面表現(xiàn)出了較高的催化活性。
  (1)利用水熱合成技術(shù),以Cs4PW11O39Fe(III)(

3、H2O)[CsPW11Fe]為前驅(qū)體,石墨(C)為基底,制備了Cs4PW11O39Fe(III)(H2O)/C[CsPW11Fe/C]微納晶復(fù)合電極,通過紅外光譜(IR)、X-射線衍射光譜(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、電化學(xué)循環(huán)伏安(CV)等方法對CsPW11Fe/C復(fù)合電極進(jìn)行了表征,采用循環(huán)伏安法(CV)和交流阻抗法(EIS)研究了復(fù)合電極對H2O2的電催化作用。結(jié)果表明,CsPW11Fe以微納尺寸生長在石墨電

4、極表面,CsPW11Fe呈立方密堆積型生長,大小約為500nm~1um。循環(huán)伏安和交流阻抗證明了CsPW11Fe/C對H2O2有電催化作用,CsPW11Fe/C是一種很好的電催化劑。
  (2)利用水熱法,以(NBu4)4PW11O39Fe(III)(H2O)[NBu4PW11Fe]為前驅(qū)體,石墨為基底,制備了(NBu4)4PW11O39Fe(H2O)/C[NBu4PW11Fe/C]微晶復(fù)合電極,通過 IR、XRD、SEM、TEM

5、以及CV等方法對NBu4PW11Fe/C復(fù)合電極進(jìn)行了表征,并研究了復(fù)合電極對H2O2的電催化作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,NBu4PW11Fe以微米尺寸生長在石墨電極表面,NBu4PW11Fe呈多面體型生長,晶體大小約為1um~10um,循環(huán)伏安測試和交流阻抗實(shí)驗(yàn)表明,NBu4PW11Fe對H2O2具有一定的電催化作用。
  (3)以 Cs5PW11O39Mn(II)(H2O)[CsPW11Mn]為反應(yīng)底物,十二烷基磺酸鈉(C12H25N

6、aO3S)為表面活性劑,在酸性條件下采用水熱法在石墨電極表面制備CsPW11Mn/C納晶復(fù)合電極。通過 IR、RS、UV-Vis DR、XRD、SEM、TEM以及CV等方法對CsPW11Mn/C復(fù)合電極進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間以及表面活性劑的用量對CsPW11Mn納晶在石墨電極表面的生長具有重要的影響,在水熱反應(yīng)溫度為180℃、反應(yīng)時間為30hrs以及表面活性劑和CsPW11Mn質(zhì)量比為1:10時,可以得到表面生長均勻完

7、整和穩(wěn)定的CsPW11Mn/C納晶復(fù)合電極。
  (4)以Cs5PW11O39Mn(II)(H2O)[ CsPW11Mn]為前軀體,導(dǎo)電玻璃(FTO)為基體,用水熱法制備了CsPW11Mn/FTO微納晶復(fù)合材料,IR、UV-vis DR、SEM、CV、EIS和光電響應(yīng)測試等多種手段和方法對制備材料進(jìn)行了表征和光電性能研究,同時考察了各種因素如反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、催化劑用量、表面活性劑用量及pH對晶體生長情況的影響。結(jié)果表明,CsP

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