Keggin結(jié)構(gòu)磷鉬酸鹽的制備表征及氧化脫硫研究.pdf

1、液體燃料中的含硫化合物燃燒所產(chǎn)生的氧化硫(SOx)，排放到大氣中會形成酸雨，更重要的是機(jī)動車尾氣中的SOx會導(dǎo)致尾氣轉(zhuǎn)化催化劑產(chǎn)生不可逆中毒，顯著降低尾氣轉(zhuǎn)化器對氧化氮(NOx)、未完全燃燒烴類、顆粒物等的轉(zhuǎn)化效率，對環(huán)境造成污染。因此，世界各國為加強(qiáng)對環(huán)境污染的控制，不斷提出更為嚴(yán)格的液體燃料含油標(biāo)準(zhǔn)，柴油超深度脫硫已成為非常緊迫而急需解決的世界性研究課題。目前，氧化脫硫因其反應(yīng)條件溫和、不消耗大量氫氣、投資少且對加氫脫硫難以脫除的二

2、苯并噻吩系列有很好的脫除效果等優(yōu)點(diǎn)，成為研究的熱點(diǎn)。 雜多化合物是一類既具有強(qiáng)酸性又具有強(qiáng)氧化性的化合物，它不但易溶于水和含氧有機(jī)溶劑中，而且固態(tài)時還具有“準(zhǔn)液相”性質(zhì)，因此是一種理想的催化劑。 在氧化脫硫研究中，大多采用兩相體系，反應(yīng)器大多局限于間歇釜，因?yàn)榇呋瘎┦撬苄缘?，油水兩相需要充分的混合，本論文以二苯并噻?DBT)為模型化合物和油溶性過氧化氫基異丙苯(CHP)作氧化劑，通過與硅鉬酸(H4SiMo12O40)

3、及磷鎢酸(H3PW12O40)對比，考察了Keggin結(jié)構(gòu)的磷鉬酸(H3PMo12O40)及其鈉鹽(Na3PMo12O40)的氧化脫硫性能。結(jié)果表明，H3PMo12O40/SiO2活性遠(yuǎn)高于H4SiMo12O40/SiO2，H3PW12O40/SiO2基本沒有活性。SiO2擔(dān)載的磷鉬酸及其鈉鹽氧化脫硫反應(yīng)活性與非負(fù)載型催化劑相比有了明顯的提高。非負(fù)載型磷鉬酸及其鈉鹽以及H3PMo12O40/SiO2在催化DBT氧化脫硫反應(yīng)中都表現(xiàn)出一定