Keggin結構磷鉬酸鹽的制備表征及氧化脫硫研究.pdf

1、液體燃料中的含硫化合物燃燒所產(chǎn)生的氧化硫(SOx)，排放到大氣中會形成酸雨，更重要的是機動車尾氣中的SOx會導致尾氣轉化催化劑產(chǎn)生不可逆中毒，顯著降低尾氣轉化器對氧化氮(NOx)、未完全燃燒烴類、顆粒物等的轉化效率，對環(huán)境造成污染。因此，世界各國為加強對環(huán)境污染的控制，不斷提出更為嚴格的液體燃料含油標準，柴油超深度脫硫已成為非常緊迫而急需解決的世界性研究課題。目前，氧化脫硫因其反應條件溫和、不消耗大量氫氣、投資少且對加氫脫硫難以脫除的二

2、苯并噻吩系列有很好的脫除效果等優(yōu)點，成為研究的熱點。 雜多化合物是一類既具有強酸性又具有強氧化性的化合物，它不但易溶于水和含氧有機溶劑中，而且固態(tài)時還具有“準液相”性質(zhì)，因此是一種理想的催化劑。 在氧化脫硫研究中，大多采用兩相體系，反應器大多局限于間歇釜，因為催化劑是水溶性的，油水兩相需要充分的混合，本論文以二苯并噻吩(DBT)為模型化合物和油溶性過氧化氫基異丙苯(CHP)作氧化劑，通過與硅鉬酸(H4SiMo12O40)

3、及磷鎢酸(H3PW12O40)對比，考察了Keggin結構的磷鉬酸(H3PMo12O40)及其鈉鹽(Na3PMo12O40)的氧化脫硫性能。結果表明，H3PMo12O40/SiO2活性遠高于H4SiMo12O40/SiO2，H3PW12O40/SiO2基本沒有活性。SiO2擔載的磷鉬酸及其鈉鹽氧化脫硫反應活性與非負載型催化劑相比有了明顯的提高。非負載型磷鉬酸及其鈉鹽以及H3PMo12O40/SiO2在催化DBT氧化脫硫反應中都表現(xiàn)出一定