新型多孔材料的設(shè)計(jì)合成及油氣吸附應(yīng)用.pdf

1、本文成功制備出不同形貌結(jié)構(gòu)及孔徑大小的二氧化硅多孔材料，并考察了其在油氣吸附上的應(yīng)用。文中將詳細(xì)介紹大孔囊泡狀二氧化硅材料，二維六方介孔材料及空心介孔材料，和由聚合電解質(zhì)控制合成的不同孔徑、不同壁厚大小的二氧化硅空心球微粒的合成過(guò)程。通過(guò)透射電子顯微鏡（Transmission Electron Microscope，TEM）、N2吸/脫附、傅立葉轉(zhuǎn)換紅外線光譜（FTIR）等測(cè)試手段對(duì)樣品結(jié)構(gòu)、形貌進(jìn)行表征。并考察和比較不同吸附劑的靜、

2、動(dòng)態(tài)吸附性能，研究了所合成的材料在油氣吸附領(lǐng)域的應(yīng)用。研究?jī)?nèi)容如下：
　　1.以非離子表面活性劑P123(EO20PO70EO20)為模板劑，正硅酸四甲酯為硅源，在近中性的體系中，在無(wú)擴(kuò)孔劑的情況下，以協(xié)同囊泡模板為理論基礎(chǔ)成功制備出大孔容，高比表面積的新型二氧化硅囊泡材料。在合成過(guò)程中改變無(wú)機(jī)鹽種類(lèi)及濃度。分別選擇并考察了硝酸鈉，無(wú)水硫酸鈉，氯化鈉三種無(wú)機(jī)鹽對(duì)大孔囊泡狀二氧化硅材料孔徑分布、壁厚大小以及對(duì)油氣吸附容量的影響。隨著

3、溶液離子強(qiáng)度的增大，樣品的結(jié)構(gòu)從最初破裂現(xiàn)象和管結(jié)構(gòu)并存轉(zhuǎn)化成有序大孔多層囊泡。而當(dāng)無(wú)機(jī)鹽濃度過(guò)高時(shí)均會(huì)造成嚴(yán)重的團(tuán)聚現(xiàn)象。這說(shuō)明陰離子的加入會(huì)決定合成材料的最終結(jié)構(gòu)。與NaNO3系列樣品相比，添加Na2SO4，NaCl無(wú)機(jī)鹽合成的樣品均存在吸附不穩(wěn)定且容量較低的問(wèn)題。但是與商業(yè)化 AC和SG相比還是具有優(yōu)勢(shì)。綜上所述，囊泡狀氧化硅材料是優(yōu)良的吸附材料。
　　2.以正硅酸四乙酯（TEOS）為硅源，在酸性條件下，以P123非離子表面

4、活性劑為模板，通過(guò)溶膠-凝膠法制得有序介孔材料SBA-15。此外使用F108表面活性劑為模板劑，添加擴(kuò)孔劑1,3,5-三甲苯（TMB），以正TEOS為硅源前驅(qū)體，二甲基二甲氧基硅烷（DMDMS）為阻聚劑，同樣在溶膠-凝膠法下成功的合成具有納米空心結(jié)構(gòu)的二氧化硅小球。通過(guò)乙醇萃取及焙燒的方式對(duì)合成的介孔材料進(jìn)行表面活性劑的脫除。焙燒溫度分別為350、450、550、650 ℃。研究并考察了原始材料及脫除表面活性劑材料的結(jié)構(gòu)形貌、油氣吸附容

5、量及動(dòng)態(tài)吸附性能的差異。實(shí)驗(yàn)表明介孔材料 SBA-15及HSSs的靜態(tài)吸附容量和穩(wěn)定性都要遠(yuǎn)大于商業(yè)化AC和SG。并且具有高吸附容量和穩(wěn)定的重復(fù)性。在動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)中，綜合考慮穿透時(shí)間，平衡吸附容量和穩(wěn)定性，SBA-15-350和HSSs-350 表現(xiàn)出更好的動(dòng)態(tài)吸附性能。
　　3.在室溫下，由聚合電解質(zhì)調(diào)控孔徑制備得二氧化硅空心球?？疾炝司酆想娊赓|(zhì)PAA、TEOS濃度及溶劑種類(lèi)對(duì)原樣品孔徑、壁厚的影響。制得的空心球單分散