基于有序介孔-大孔二氧化硅材料的制備及其應(yīng)用研究.pdf

1、近年來(lái)，介孔/大孔二氧化硅材料由于其獨(dú)特的介孔、大孔結(jié)構(gòu)，良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性，較低的傳質(zhì)阻力，較大的比表面積、較高的可修飾容量等特點(diǎn)，在大分子吸附、納米材料、催化和藥物緩釋傳輸?shù)缺姸囝I(lǐng)域有巨大的應(yīng)用潛力。盡管多級(jí)孔 SiO2材料的合成制備目前取得了一定程度的進(jìn)展，但是在其材料的特性上還存在一些問(wèn)題。例如，形貌和結(jié)構(gòu)難以調(diào)控、不同模板之間的相互作用難以控制，以及制備過(guò)程復(fù)雜等等。本文采用雙模板法，通過(guò)控制反應(yīng)條件，旨在制備出具有致

2、密大孔、有序且可調(diào)變介孔結(jié)構(gòu)的介孔/大孔二氧化硅材料，建立一種簡(jiǎn)單高效的制備方法；利用電子掃描電鏡、X-射線(xiàn)粉末衍射儀、全自動(dòng)比表面積分析儀等對(duì)樣品的形貌及微觀(guān)結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，探索其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用；把得到的多孔材料作為催化劑的基體，上載 Fe，制備成苯羥基化制苯酚反應(yīng)的催化劑，考察其在苯直接氧化中的催化性能。
　　主要工作如下：
　　1、利用雙模板法，以聚苯乙烯微球（PS）、三嵌段聚醚 P123為模板，正硅酸乙酯（TEOS）

3、為硅源成功制備了兼有三維貫通的大孔結(jié)構(gòu)、有序的介孔結(jié)構(gòu)，且介孔孔徑可調(diào)的介孔/大孔二氧化硅粉體。研究發(fā)現(xiàn)隨著PS/TEOS質(zhì)量比的增加，分級(jí)結(jié)構(gòu)的二氧化硅比表面積增大，孔徑減小；當(dāng) PS/TEOS=1:2時(shí)，得到的樣品大孔結(jié)構(gòu)致密、孔道規(guī)整，介孔有序且孔徑可調(diào)；
　　2、將制備的介孔/大孔二氧化硅粉體作載體，成功制備了Fe/SiO2催化劑，并以苯羥基化制苯酚的反應(yīng)評(píng)價(jià)其催化活性，探索了該催化劑下，苯催化制苯酚反應(yīng)的最佳反應(yīng)條件。實(shí)

4、驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)溫度為60℃，反應(yīng)時(shí)間為2 h，物質(zhì)量摩爾比n（C6H6）/n（H2O2）=1:1時(shí)，該催化劑活性最佳，苯酚的選擇性41.9％，苯酚收率為14.6%；
　　3、將合成的石墨相氮化碳作為載體，制備了Fe/g-C3N4催化劑，應(yīng)用到苯羥基化合成苯酚的反應(yīng)中?？疾炝朔磻?yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、不同過(guò)氧化氫量等因素對(duì)反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果是該催化劑下反應(yīng)的最優(yōu)條件為60℃，反應(yīng)時(shí)間2 h，n（C6H6）/n（H2O2）=1:1；