介孔二氧化硅納米顆粒的制備、改性及其應(yīng)用研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、近年來,介孔二氧化硅納米材料(MSNs)已經(jīng)吸引了廣泛的注意,由于其在催化、吸附分離和載藥等領(lǐng)域存在巨大的潛在利用價值。大量的研究工作已經(jīng)表明,介孔二氧化硅自身復(fù)雜的框架結(jié)構(gòu)、內(nèi)部的孔道結(jié)構(gòu)以及外在形貌等都對其實際應(yīng)用具有重要影響。不僅如此,許多功能團(tuán)也被嫁接到介孔硅上以拓展其應(yīng)用,這是因為功能化介孔硅能很好地實現(xiàn)有機(jī)體功能性與無機(jī)體的大比表面積和高穩(wěn)定性相結(jié)合的可能。本論文中,我們提出了一些新的思路來合成介孔二氧化硅材料,并且成功制備

2、出了一系列小粒徑的介孔二氧化硅及其功能化產(chǎn)物,此外還將它們運用到了實際應(yīng)用上。主要研究內(nèi)容如下:
  1.以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為表面活性劑,利用8種不同的小分子有機(jī)胺(SOAs;四羥乙基乙二胺、四羥丙基乙二胺、四乙基乙二胺和羥乙基六氫均三嗪)和含氮雜環(huán)化合物(NCHCs;1,8-雙二甲氨基萘、咪唑、哌嗪和吡啶基哌嗪)為催化劑合成了一系列小粒徑單分散的二氧化硅顆粒;并考察以四羥乙基乙二胺(

3、THEEDA)為催化劑所合成的介孔材料的分散性和增透/防霧應(yīng)用效果,以及改變THEEDA/TEOS對所合成材料結(jié)構(gòu)和形貌的影響。實驗結(jié)果表明:我們不僅首次利用這8種催化劑成功合成了一系列小粒徑單分散的二氧化硅納米顆粒,而且通過選取不同的SOAs和NCHCs還能有效地調(diào)節(jié)單分散介孔硅顆粒的粒徑、孔徑以及比表面積等性質(zhì)。同時,對于以THEEDA為催化劑所合成介孔材料,通過改變THEEDA/TEOS的摩爾比例,也能很好地調(diào)控其顆粒的粒徑、孔徑

4、和比表面積的增加,以及大幅度提高材料孔道的有序化程度。此外,研究結(jié)果也進(jìn)一步表明以 THEEDA為催化劑合成的介孔材料所制備的溶膠具有良好的分散性、溶膠穩(wěn)定性以及增透/防霧的應(yīng)用效果。
  2.針對以THEEDA為催化劑制備的介孔二氧化硅納米顆粒進(jìn)行巰基功能化處理,巰基改性后的介孔硅顆粒在處理Au3+和Hg2+重金屬離子時顯示其良好的吸附性能。通過場發(fā)射掃描電鏡(FE-SEM)、透射電鏡(TEM)、動態(tài)光散射儀(DLS)、N2吸附

5、脫附和X射線衍射儀(XRD)等一系列儀器對其樣品進(jìn)行了進(jìn)一步表征,測試結(jié)果表明:這些顆粒都保持了原有的球形結(jié)構(gòu)、均一的粒徑(約30-40 nm)、大的比表面積(約500 m2/g)和孔容(>1.6 cm3g-1)以及狹小的孔徑分布(<3 nm)。功能化后的納米顆粒對重金屬離子Au3+和Hg2+有良好的吸附性能,而且在重金屬離子Au3+的檢測和回收方面有潛在的應(yīng)用價值。
  3.在陽離子表面活性劑CTAB作模板劑的堿性條件下,通過共

6、縮聚TEOS和具有疏水烷烴鏈的有機(jī)烷氧基硅烷((RSi(OR`)3,R=C3H7,C8H17,C12H25)的方法,有機(jī)官能團(tuán)被成功的嫁接到二氧化硅顆粒表面。通過場發(fā)射掃描電鏡、透射電鏡、X射線衍射儀、傅里葉變換紅外光譜儀和 N2吸附脫附和等一系列儀器對其樣品進(jìn)行表征,實驗表征結(jié)果表明:這些球形的功能化介孔二氧化硅顆粒都具有有序的2D六方結(jié)構(gòu)以及大比表面積(>1000 m2g)、大孔容(>1.2 cm3g-1)、較窄的孔徑分布(2.7

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