PTA-MOF復(fù)合材料的合成及吸附-氧化噻吩硫性能.pdf

1、為解決傳統(tǒng)加氫脫硫工藝難以脫除噻吩及其衍生物的難題，本文將新型多孔材料——金屬有機(jī)骨架化合物MIL-101與磷鎢酸（PTA）相結(jié)合，研究了MIL-101及其PTA復(fù)合材料對(duì)噻吩硫的吸附性能，并深入探討了在吸附-氧化脫硫過(guò)程中, MIL-101的吸附性能對(duì)PTA的催化活性的影響。主要研究?jī)?nèi)容有：
　　首先，本文采用一步水熱法和合成后修飾法制得復(fù)合材料PTA@MIL-101和PTA/MIL-101，前者直接將 PTA引入 MIL-10

2、1合成體系，后者則是通過(guò)浸漬法將PTA負(fù)載到已合成MIL-101中。測(cè)試結(jié)果表明，兩種復(fù)合材料與MIL-101相比，孔容和比表面積均有不同程度下降，PTA@MIL-101比表面積下降略小。
　　其次，本文以模擬油品（正辛烷+二苯并噻吩DBT）為原料，研究了MIL-101及復(fù)合材料對(duì)DBT的吸附脫除效果。通過(guò)與Na-Y分子篩比較，探討了吸附效果最佳的兩種材料的吸附動(dòng)力學(xué)、等溫吸附過(guò)程以及重復(fù)使用穩(wěn)定性。吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明，MIL-1

3、01及復(fù)合材料對(duì)DBT的吸附量均大于Na-Y分子篩；水熱法合成的2PTA@MIL-101吸附量比 MIL-101提高了10.7％，而浸漬法制得的1PTA/MIL-101則較MIL-101低。此外，由等溫吸附結(jié)果可知，2PTA@MIL-101的最大理論吸附量為136.5mgS/g吸附劑，是MIL-101的4.2倍。此外，在芳香族化合物與DBT存在競(jìng)爭(zhēng)吸附的情況下，2PTA@MIL-101和MIL-101對(duì)DBT仍表現(xiàn)出很好的脫除效果。

4、r>　　最后，本文研究了負(fù)載型催化劑對(duì)模擬油品中DBT的催化氧化效果。探索了DBT轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間、H2O2用量、催化劑用量的變化以及模擬油品中芳烴含量對(duì)DBT轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明，PTA固定化以后催化活性大大提高。而且隨PTA負(fù)載量的不同，催化劑活性：1PTA/MIL-101>2PTA/MIL-101>0.2 PTA/MIL-101。此外，在該反應(yīng)體系中，叔丁基過(guò)氧化氫（TBHP）不能如H2O2一樣用作氧化劑。室溫下，O/S=50，