ptamof復合材料的合成及吸附氧化噻吩硫性能

1、PTAMOF復合材料復合材料的合成的合成及吸附吸附氧化氧化噻吩硫噻吩硫性能性能PreparationofPTAMOFHybridsTheirPerfmanceinAdsboxidizingThiophenicSulfur學科專業(yè)：化學工程研究生：張艷飛指導教師：賈紹義教授天津大學化工學院二零一四年五月萬方數(shù)據(jù)摘要為解決傳統(tǒng)加氫脫硫工藝難以脫除噻吩及其衍生物的難題，本文將新型多孔材料——金屬有機骨架化合物MIL101與磷鎢酸（PTA）相結(jié)

2、合，研究了MIL101及其PTA復合材料對噻吩硫的吸附性能，并深入探討了在吸附氧化脫硫過程中，MIL101的吸附性能對PTA的催化活性的影響。主要研究內(nèi)容有：首先，本文采用一步水熱法和合成后修飾法制得復合材料PTA@MIL101和PTAMIL101，前者直接將PTA引入MIL101合成體系，后者則是通過浸漬法將PTA負載到已合成MIL101中。測試結(jié)果表明，兩種復合材料與MIL101相比，孔容和比表面積均有不同程度下降，PTA@MIL1

3、01比表面積下降略小。其次，本文以模擬油品（正辛烷二苯并噻吩DBT）為原料，研究了MIL101及復合材料對DBT的吸附脫除效果。通過與NaY分子篩比較，探討了吸附效果最佳的兩種材料的吸附動力學、等溫吸附過程以及重復使用穩(wěn)定性。吸附動力學結(jié)果表明，MIL101及復合材料對DBT的吸附量均大于NaY分子篩；水熱法合成的2PTA@MIL101吸附量比MIL101提高了10.7%，而浸漬法制得的1PTAMIL101則較MIL101低。此外，由等

4、溫吸附結(jié)果可知，2PTA@MIL101的最大理論吸附量為136.5mgSg吸附劑，是MIL101的4.2倍。此外，在芳香族化合物與DBT存在競爭吸附的情況下，2PTA@MIL101和MIL101對DBT仍表現(xiàn)出很好的脫除效果。最后，本文研究了負載型催化劑對模擬油品中DBT的催化氧化效果。探索了DBT轉(zhuǎn)化率隨反應時間、H2O2用量、催化劑用量的變化以及模擬油品中芳烴含量對DBT轉(zhuǎn)化率的影響。結(jié)果表明，PTA固定化以后催化活性大大提高。而且

5、隨PTA負載量的不同，催化劑活性：1PTAMIL1012PTAMIL1010.2PTAMIL101。此外，在該反應體系中，叔丁基過氧化氫（TBHP）不能如H2O2一樣用作氧化劑。室溫下，OS=50，催化劑1PTAMIL101用量為10mgmL（模擬油品）時，汽油中DBT轉(zhuǎn)化率可達98.1%。芳烴類物質(zhì)（苯和對二甲苯）的引入僅使DBT轉(zhuǎn)化率略微降低，當模擬汽油中苯或?qū)Χ妆降捏w積含量為15%時，DBT的轉(zhuǎn)化率僅降低了3.5%和7.9%。關(guān)