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文檔簡介
1、本文開展了具有微米級大孔和納米級有序孔的分級多孔氧化硅/碳復合材料的設計、合成與應用研究,利用產物的多孔道結構、高比表面積、大孔體積、良好的通透性、均勻的吸附位點等優(yōu)勢去除水體中有機污染物。以自身具有微米級網絡狀疏松大孔結構的膨脹石墨(EG)為碳素材料,采用不同制備方法在多個體系中成功合成出一系列具有不同孔道結構和尺寸、不同 SiO2/C摩爾比、不同Al金屬物種含量的微納米分級多孔SiO2/C復合材料。結合XRD、SEM、TEM和N2脫
2、吸附等測試手段系統(tǒng)研究了不同體系中六方相、立方相等介孔結構SiO2與EG的復合可能性以及差異性,探索合成方法、原料配比、溶液酸度、有機助劑等因素對復合材料結構和形貌的影響。
本文以亞甲基藍(MB)、羅丹明B(RhB)作為有機污染物探針分子,分析了復合材料對這兩種陽離子型有機染料廢水的吸附性能以及吸附機理。傳統(tǒng)的水熱攪拌法和新型的恒溫震蕩方法均可制備出結構和形貌各異的微納米分級多孔SiO2/C復合材料。在合成材料過程中,傳統(tǒng)的攪
3、拌會促進 SiO2前驅體在 EG孔道內的水解縮合,增強SiO2與EG的復合,但攪拌也會導致EG顆粒之間摩擦加劇,使得材料的微米級疏松大孔遭受一定程度的破壞;新型振蕩的方法能夠很好的保留EG的宏觀蠕蟲結構和微米級疏松大孔,在含有助劑正丁醇的弱酸性體系中,獲得結構完美、性能優(yōu)異的SiO2/EG復合材料。原料中的AlCl3以及溶液的弱酸性是六方相介孔SiO2與EG復合、體系中雜原子引入的關鍵因素,正丁醇的加入會促進立方相介孔 SiO2在 EG
4、碳層上的生長。原料配比是影響復合材料比表面積、孔徑分布和總孔容的重要參數;過低的TEOS/C摩爾比會影響復合材料中多孔SiO2的孔道形成和在EG孔道內的生長,從而降低材料的總比表面積,不利于提升材料的整體吸附性能;而適當的TEOS/C摩爾比會促進介孔氧化硅在EG的表面及孔壁上的生長,獲得良好的分級孔結構和高通透性。復合材料對有機染料MB的飽和吸附量要明顯高于EG和純多孔SiO2,體系中Al雜原子的引入會極大提高復合材料的吸附能力。熱力學
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