鉑基雙金屬納米晶的可控制備及其甲醇氧化性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池具有污染物排放低，能量密度和能量轉(zhuǎn)換效率都高的特點，是質(zhì)子交換膜燃料電池中最具商業(yè)化應(yīng)用前景的一種。鉑基雙金屬納米晶被認為是直接甲醇燃料電池理想的陽極催化劑。設(shè)計和調(diào)控鉑基雙金屬納米晶的組分、形貌、結(jié)構(gòu)是提高其甲醇氧化催化性能的關(guān)鍵。
　　本文中我們用液相法合成了具有獨特形貌結(jié)構(gòu)的鉑基雙金屬納米晶，包括釕修飾鉑結(jié)構(gòu)的立方體納米晶和二十面體納米晶，六足枝狀鉑銅合金納米晶和空心結(jié)構(gòu)鉑銅合金納米晶，并通過實驗探討了它們的

2、形成機理，最后通過電化學(xué)分析方法，研究了這幾種鉑基納米晶的甲醇氧化催化性能。本文的主要創(chuàng)新結(jié)果如下：
　　(1)采用N，N-二甲基甲酰胺(DMF)和油胺的混合溶劑體系，一步法合成了{100}晶面外露的立方體鉑釕納米晶。研究發(fā)現(xiàn)，引入的DMF能與釕前驅(qū)體作用產(chǎn)生CO，而CO對Pt{100}晶面的選擇性吸附是最終形成立方體形貌的關(guān)鍵。在上述合成中引入正十六烷溶劑，設(shè)計兩相反應(yīng)體系，通過界面反應(yīng)控制反應(yīng)動力學(xué)，降低反應(yīng)速度，制備了{11

3、1}晶面外露的孿晶二十面體鉑釕納米晶。由于兩種鉑釕納米晶的尺寸、成分相近，為研究納米晶的形貌結(jié)構(gòu)對甲醇氧化催化性能的影響提供了一個好的平臺。與相近組分的鉑釕納米顆粒相比，所制得的兩種鉑釕納米晶在甲醇氧化性能測試中展現(xiàn)了良好的活性和穩(wěn)定性，并且{111}晶面外露的孿晶二十面體鉑釕納米晶比{100}晶面外露的立方體具有更好的甲醇氧化性能。
　　(2)采用液相法，我們合成了六足枝狀PtCu3合金納米晶。研究發(fā)現(xiàn)DMF和氯鉑酸前驅(qū)體中的氯