基于密度泛函理論對(duì)稀土元素(Gd、La、Y)摻雜材料的電子結(jié)構(gòu)和磁性計(jì)算研究.pdf

1、本文基于密度泛函理論,使用Materials Studio中的CASTEP第一性原理軟件包,針對(duì)稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)單摻、氧空位(V。)與稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)共存、稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)分別與C和N共摻2×2×2氧化鋅超胞的晶胞結(jié)構(gòu)變化、電子結(jié)構(gòu)、磁性能、光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行計(jì)算。最后,通過分析與比較以期為實(shí)驗(yàn)研制p型特性的氧化鋅稀磁半導(dǎo)體提供一定的指導(dǎo)作用,同時(shí)揭示相關(guān)現(xiàn)象背后的物理機(jī)制。經(jīng)分析本

2、文得出結(jié)論如下:
　　 稀土元素Y單摻氧化鋅超胞,磁矩為微弱的0.02μB。稀土元素La單摻氧化鋅超胞,雖引起局部原子的自旋極化,但超胞并未出現(xiàn)磁性。稀土元素Gd單摻氧化鋅超胞,磁矩顯著提高為7μB,帶隙為0.133eV?？傮w而言,V。對(duì)稀土元素Re摻雜超胞磁性能的提高影響不大,超胞磁性主要來自摻雜稀土元素自身。這主要是半滿4f電子層的作用,此外,稀土元素?fù)诫s多表現(xiàn)為+3價(jià),以施主形式存在,同時(shí)V。作為另一種施主形式存在,這將造

3、成ZnO半導(dǎo)體呈現(xiàn)n型特性,使得摻雜后超胞的費(fèi)米能級(jí)不同程度地進(jìn)入價(jià)帶項(xiàng)。因此,不論是單摻稀土元素,還是V。和Re(Re=Y、La、Gd)共存時(shí),氧化鋅超胞都無(wú)法實(shí)現(xiàn)p型化。
　　 稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)與N共摻于氧化鋅超胞,能有效增加超胞帶隙,但對(duì)超胞磁矩的提高作用不大,超胞的磁矩仍然主要來源于摻雜稀土元素。經(jīng)計(jì)算,Gd—N共摻氧化鋅超胞具有較高磁矩6.96μB以及較寬的帶隙0.608eV。這主要是由于N作為受主

4、雜質(zhì)存在,能有效吸收稀土元素產(chǎn)生自由電子。因此,Gd—N共摻氧化鋅超胞有利于氧化鋅半導(dǎo)體的p型化以及磁矩的提高。
　　 稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)與C共摻氧化鋅超胞,能夠有效的提高超胞磁矩,特別是Y-C、La-c共摻體系的磁矩相對(duì)Y、La單摻有明顯提升,其中Gd-C共摻氧化鋅超胞的磁矩高達(dá)8.0μB。但與C元素共摻后超胞帶隙均消失。這主要是由于稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)自身半徑較大,從而極易失去價(jià)電子。其次,

5、C原子半徑大于N,而且C的原子序數(shù)比N小1,雖然C-2p軌道可容納4個(gè)電子,但其對(duì)電子的束縛力沒有N強(qiáng)。再次,C摻雜雖然能夠吸收與降低由稀土元素產(chǎn)生自由電子,但其同時(shí)也會(huì)使空穴載流子數(shù)量的增加,從而提高體系導(dǎo)電性,最終引起體系帶隙的消失。
　　 此外,稀土元素Re元素?fù)诫s主要影響ZnO超胞光學(xué)性質(zhì)的能級(jí)位置以及峰的強(qiáng)弱,同時(shí),使得摻雜體系在高能量區(qū)的光學(xué)性質(zhì)發(fā)生顯著變化。N、C替代O位的摻雜ZnO超胞使得體系在低能量區(qū)的光學(xué)性質(zhì)