基于密度泛函理論對稀土元素(Gd、La、Y)摻雜材料的電子結構和磁性計算研究.pdf

1、本文基于密度泛函理論,使用Materials Studio中的CASTEP第一性原理軟件包,針對稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)單摻、氧空位(V。)與稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)共存、稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)分別與C和N共摻2×2×2氧化鋅超胞的晶胞結構變化、電子結構、磁性能、光學性質(zhì)進行計算。最后,通過分析與比較以期為實驗研制p型特性的氧化鋅稀磁半導體提供一定的指導作用,同時揭示相關現(xiàn)象背后的物理機制。經(jīng)分析本

2、文得出結論如下:
　　 稀土元素Y單摻氧化鋅超胞,磁矩為微弱的0.02μB。稀土元素La單摻氧化鋅超胞,雖引起局部原子的自旋極化,但超胞并未出現(xiàn)磁性。稀土元素Gd單摻氧化鋅超胞,磁矩顯著提高為7μB,帶隙為0.133eV?？傮w而言,V。對稀土元素Re摻雜超胞磁性能的提高影響不大,超胞磁性主要來自摻雜稀土元素自身。這主要是半滿4f電子層的作用,此外,稀土元素摻雜多表現(xiàn)為+3價,以施主形式存在,同時V。作為另一種施主形式存在,這將造

3、成ZnO半導體呈現(xiàn)n型特性,使得摻雜后超胞的費米能級不同程度地進入價帶項。因此,不論是單摻稀土元素,還是V。和Re(Re=Y、La、Gd)共存時,氧化鋅超胞都無法實現(xiàn)p型化。
　　 稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)與N共摻于氧化鋅超胞,能有效增加超胞帶隙,但對超胞磁矩的提高作用不大,超胞的磁矩仍然主要來源于摻雜稀土元素。經(jīng)計算,Gd—N共摻氧化鋅超胞具有較高磁矩6.96μB以及較寬的帶隙0.608eV。這主要是由于N作為受主

4、雜質(zhì)存在,能有效吸收稀土元素產(chǎn)生自由電子。因此,Gd—N共摻氧化鋅超胞有利于氧化鋅半導體的p型化以及磁矩的提高。
　　 稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)與C共摻氧化鋅超胞,能夠有效的提高超胞磁矩,特別是Y-C、La-c共摻體系的磁矩相對Y、La單摻有明顯提升,其中Gd-C共摻氧化鋅超胞的磁矩高達8.0μB。但與C元素共摻后超胞帶隙均消失。這主要是由于稀土元素Re(Re=Y、La、Gd)自身半徑較大,從而極易失去價電子。其次,

5、C原子半徑大于N,而且C的原子序數(shù)比N小1,雖然C-2p軌道可容納4個電子,但其對電子的束縛力沒有N強。再次,C摻雜雖然能夠吸收與降低由稀土元素產(chǎn)生自由電子,但其同時也會使空穴載流子數(shù)量的增加,從而提高體系導電性,最終引起體系帶隙的消失。
　　 此外,稀土元素Re元素摻雜主要影響ZnO超胞光學性質(zhì)的能級位置以及峰的強弱,同時,使得摻雜體系在高能量區(qū)的光學性質(zhì)發(fā)生顯著變化。N、C替代O位的摻雜ZnO超胞使得體系在低能量區(qū)的光學性質(zhì)