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文檔簡介
1、工業(yè)和人類生活產(chǎn)生的固體或液體顆粒物排放到大氣中,形成大氣顆粒物(particulatematter, PM)造成能見度低、誘發(fā)各類疾病。PM分離材料的研制,引起人們的關(guān)注。由于三維有序大孔(three-dimensionally ordered macroporous,3DOM)材料:孔徑大小可以針對目標分離物進行調(diào)控;網(wǎng)絡(luò)狀的孔結(jié)構(gòu)可以提高分離精度。因此,3DOM材料可以選擇性、高效分離PM。本研究制備三維有序氧化鈰(3DOM-Ce
2、O2)材料應(yīng)用于分離大氣中的PM2.5。
本文首先用分散聚合法制備微米級聚苯乙烯(PS)微球。在不同條件下自組裝成PS膠體晶體模板。再用含鈰的前驅(qū)體填充模板,煅燒成3DOM-CeO2材料。其次,用分離實驗檢測3DOM-CeO2的選擇性分離特性、膜通量及分離精度。利用紅外光譜儀(FTIR)、熱重分析儀(TG)、衍射分析儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)及激光粒度分布儀等對樣品的微觀形貌進行表征。AS
3、AP-2010C自動吸附儀和Poromaster GT-60自動壓汞儀等對樣品的孔結(jié)構(gòu)進行表征。本文主要研究內(nèi)容如下:
(1)以苯乙烯(St)為單體、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)為分散劑、偶氮二異丁腈(AIBN)為引發(fā)劑,通過分散聚合法合成微米級PS微球。探究聚合體系中乙醇/水體積比,單體及分散劑濃度對PS球徑大小及粒徑分布的影響。SEM顯示PS微球粒徑分布均勻且呈單分散性。當體系的溶解參數(shù)值較小時,才能合成微米級的PS。隨著St
4、濃度增加,PS微球粒徑增大但容易出現(xiàn)“二次成核”。隨著PVP濃度增加,PS微球粒徑反而減小。
(2)不同PS乳膠液濃度、環(huán)境濕度及溫度下,2.5μm的PS微球自組裝成PS膠體晶體模板,其模板上出現(xiàn)大面積由1個PS微球同周圍6個微球緊密排列結(jié)構(gòu)。隨著PS乳膠液質(zhì)量分數(shù)增大容易獲得高質(zhì)量的PS膠體晶體模板。當實驗環(huán)境的濕度較大時,模板容易出現(xiàn)空位缺陷。溫度是影響模板排列有序度轉(zhuǎn)變的主要因素。
(3)鈰前驅(qū)體/PS膠體晶體
5、模板的復(fù)合物煅燒獲得3DOM-CeO2材料。TEM和SEM顯示,該材料反向復(fù)制出PS膠體晶體模板的六方排列結(jié)構(gòu):CeO2網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中的孔徑約為2μm;一個孔與其相鄰的幾個孔連通成相互交錯的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。鈰濃度由0.05 mol/L增加至0.15 mol/L,3DOM-CeO2網(wǎng)絡(luò)孔結(jié)構(gòu)越完整。當煅燒溫度從550℃升至600℃時,CeO2網(wǎng)絡(luò)骨架收縮程度增大甚至坍塌。
(4)在自制的分離裝置中模擬PM2.5的分離實驗。SEM和Por
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