DMFC陰極Pt-C催化劑的自還原制備及研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池(DMFC)結(jié)構(gòu)簡單、比能量高、低污染,在小型可移動電源方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而,DMFC研究中存在著陽極催化劑CO中毒、陰極電極電催化活性低等幾大亟需解決的難題,嚴重制約了DMFC的商業(yè)應(yīng)用。
　　 本論文采用水相加熱回流還原的方法,在不加入任何還原劑的條件下,自還原法制備得到Pt/C/XC-72,Pt/C/MWCNT,Pt/CNTs納米催化劑,并從對碳載體的制備方法及表面功能化入手,研究了不同處理條件對碳

2、載體自還原負載Pt催化劑的影響。采用X-射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、能譜(EDS)對其結(jié)構(gòu)和形貌進行表征,并用電化學(xué)方法探討了新型催化劑對氧還原的電催化性能。
　　 1.本文通過對商業(yè)Vulcan XC-72表面進行包覆,制備的復(fù)合載體C/XC-72高度功能化,不加入任何還原劑,自還原制備出顆粒細小、分散均勻的催化劑Pt/C/XC-72,表現(xiàn)出良好的氧還原電催化性

3、能。研究發(fā)現(xiàn),反應(yīng)前驅(qū)體H2PtC16的濃度、反應(yīng)溫度等條件與Pt催化劑的表面形貌、負載量有關(guān);當(dāng)反應(yīng)溫度為100℃時自還原制備的催化劑的負載量、分散性都較高;隨著H2PtC16濃度的提高,Pt納米粒子的粒徑增大,分散度降低;對比研究了包覆前后、熱處理前后復(fù)合載體表面活性官能團及Pt納米粒子負載情況的變化,從而揭示了C/XC-72的高度功能化是因其表面高密度的含氧官能團所致,進一步解釋了自還原產(chǎn)生的原因。
　　 2.本文采用表面

4、包覆的方法對多壁碳納米管前處理,制備的復(fù)合載體C/MWCNT高度功能化,不加入任何的還原劑,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)體系的pH值,自還原制備了兩種不同形貌的催化劑:顆粒細小、分散均勻的Pt/C/MWCNT和小梅花狀的Pt/C/MWCNT。對比研究了不同pH值條件下制備的催化劑Pt/C/MWCNT電催化活性,發(fā)現(xiàn)pH=1條件下制備的催化劑比其他條件下制備的催化劑對氧還原的電催化活性高,因為該條件下制備的Pt催化劑的形貌較特殊,粗糙度增加,活性點增加。