Pt-C催化劑的制備及相關(guān)基礎(chǔ)問題的研究.pdf

1、本文以Vulcan XC-72碳為載體,研究了用于質(zhì)子交換膜燃料電池的碳載鉑(Pt/C)催化劑的制備技術(shù)和相關(guān)的基礎(chǔ)問題,重點(diǎn)研究了碳的改性方法和氯鉑酸溶液的吸附行為,以及不同方法制備催化劑的工藝技術(shù)與其性能.采用硝酸氧化、空氣氧化和惰性氣氛下高溫處理等方法對碳進(jìn)行表面處理,均不同程度的改變了碳表面物理、化學(xué)特征.研究表明:經(jīng)空氣氧化和惰性氣氛下高溫處理后碳材料的孔容和孔徑變化較大,而硝酸氧化后碳材料孔隙結(jié)構(gòu)變化較小;空氣氧化后微孔的增

2、多導(dǎo)致比表面積的增大,而硝酸氧化和惰性氣氛下高溫處理后,中孔的增加導(dǎo)致了比表面積的減小.紅外光譜和pH值測試研究發(fā)現(xiàn):硝酸氧化處理后,碳表面的酸性含氧官能團(tuán)顯著增加,空氣氧化后表面酸性含氧官能團(tuán)也有所增加,而惰性氣氛下高溫處理后表面酸性含氧官能團(tuán)有所減少.通過研究吸附氯鉑酸前后碳的紅外光譜的變化,表明碳在氯鉑酸水溶液中的吸附存在物理與化學(xué)吸附,碳表面的含氧官能團(tuán)與氯鉑酸間存在作用力較強(qiáng)的化學(xué)吸附.XPS及XRD研究表明吸附在碳上的氯鉑酸

3、存在Pt(Ⅳ)、Pt(Ⅱ)和Pt(0)三種形態(tài).測定了碳在氯鉑酸溶液中的等溫吸附線,研究結(jié)果說明碳表面官能團(tuán)對氯鉑酸在碳上的吸附行為有顯著影響.通過TG-DTG技術(shù)研究了氯鉑酸的熱分解過程:276℃之前完成H<,2>PtCl<,6>·6H<,2>O的脫水過程;397℃之前完成H<,2>PtCl<,6>分解為PtCl<,4>和HCl;在548℃之前完成PtCl<,4>分解為Pt和Cl<,2>.分別采用熱分解法、氫氣還原法、液相還原法和冷凍