以納米多孔炭為載體的直接硼氫化鈉-過(guò)氧化氫燃料電池陽(yáng)極催化劑研究.pdf

1、直接硼氫化鈉-過(guò)氧化氫燃料電池(DBHFC)是直接以硼氫化鈉(NaBH4)堿溶液為燃料的一種新型燃料電池，因具有理論比能量大(9.3Wh g-1)、理論電壓高(3.01 V)等特點(diǎn)而受到了人們的廣泛關(guān)注。但其催化劑(主要為貴金屬，如Pt、Au、Pd等)等基礎(chǔ)材料價(jià)格高昂，嚴(yán)重阻礙了DBHFC的商業(yè)化。其中，改善陽(yáng)極催化劑性能是降低催化劑成本、提高燃料利用率的關(guān)鍵。而陽(yáng)極催化劑的電催化活性面積、形貌、穩(wěn)定性等都與催化劑載體的性質(zhì)直接相關(guān)。

2、因此，尋找一種適宜的催化劑載體是提高陽(yáng)極催化劑活性，進(jìn)而促進(jìn) DBHFC商業(yè)化的一條有效途徑。
　　近年來(lái)，以孔徑可控、結(jié)構(gòu)多樣的金屬有機(jī)骨架化合物(MOFs)為模板制備的納米多孔炭在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出了優(yōu)異的性能，如：發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、高的比表面積和良好的導(dǎo)電性等?？梢?jiàn)，納米多孔炭是一種潛在的理想 DBHFC催化劑載體。因此，本論文采用糠醇(FA)為碳源，MOF-5(Zn4O(OOCC6H4COO)3)為模板，通過(guò)高溫煅燒得到納米多孔

3、炭(NPC)，并將其應(yīng)用于 DBHFC陽(yáng)極催化劑載體。主要研究?jī)?nèi)容如下：
　　采用浸漬還原法分別制備了 NPC載 Pt催化劑(Pt/NPC)及碳黑載 Pt催化劑(Pt/XC-72)，通過(guò)循環(huán)伏安(CV)等電化學(xué)測(cè)試方法研究了 Pt/NPC對(duì) BH4-氧化的電催化活性。測(cè)試結(jié)果表明：Pt/NPC的電催化性能優(yōu)于 Pt/XC-72。同樣，以Pt/NPC為陽(yáng)極催化劑組裝的DBHFC的最大功率密度達(dá)54 mW cm-2，大于以Pt/XC-

4、72為陽(yáng)極催化劑的DBHFC的最大功率密度(34 mW cm-2)。
　　通過(guò)氮?dú)馕?脫附測(cè)試探討了 KOH活化對(duì) NPC在孔徑、比表面積等方面的影響，測(cè)試結(jié)果顯示：活化后得到的 A-NPC的比表面積(2296 m2 g-1)和孔容(1.59 cm3 g-1)均大于 NPC。采用 CV等電化學(xué)測(cè)試方法比較了 A-NPC載 Au催化劑(Au/A-NPC)、NPC載 Au催化劑(Au/NPC)和碳黑載 Au催化劑(Au/XC-72)對(duì)

5、BH4-氧化的電催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：Au/A-NPC具有良好的催化活性。
　　采用浸漬還原法制備了兩個(gè)系列的 NPC載雙金屬催化劑 PtxCu/NPC和PdxZn/NPC催化劑，并分別研究了各催化劑的電化學(xué)性能。研究結(jié)果表明：PtxCu/NPC和 PdxZn/NPC對(duì) BH4-氧化的電催化活性均高于相應(yīng)的單金屬催化劑。特別是 Pt2Cu/NPC和 Pd2Zn/NPC在同系列的催化劑中表現(xiàn)出了最佳的電催化性能。此外，分別以 Pt