碳材料上多元催化劑的負(fù)載與催化性能研究.pdf

1、目前直接甲醇燃料電池（DMFC）的研究雖然取得了很大的進(jìn)展，但其商業(yè)化的目標(biāo)依然難以實(shí)現(xiàn)，其主要原因是一些關(guān)鍵技術(shù)并未得到有效的解決。從技術(shù)層面上來講，DMFC的發(fā)展仍然受到催化劑活性低、催化劑及整體DMFC成本高的限制。因此，研究催化活性高、成本低的催化劑對(duì)DMFC實(shí)現(xiàn)商業(yè)化具有重要的意義。本文采用微波輔助多元醇還原法制備了低成本的PtxAgy/CNTs、PtAgxCoy/CNTs、AgxCoy/CNTs催化劑，通過材料表征手段和多種

2、電化學(xué)研究方法著重研究了催化劑的形貌、晶體結(jié)構(gòu)、電化學(xué)活性等。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴XRD結(jié)果表明實(shí)驗(yàn)制備的三種催化劑均有合金相的出現(xiàn)。酸性介質(zhì)中，PtxAgy/CNTs催化劑的甲醇氧化活性隨著合金化程度的增大而有所提高，其中PtAg3/CNTs催化劑的電化學(xué)活性表面積（ECSA）最大，為134.4 m2/g。甲醇氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明PtAg3/CNTs催化劑的活性及穩(wěn)定性相對(duì)最好，其甲醇氧化峰電流密度為32.1 mA.mg-1

3、。在堿性介質(zhì)中，催化劑中Ag的氧化物含量顯著地影響著PtxAgy/CNTs催化劑的甲醇氧化活性。⑵PtAgxCoy/CNTs催化劑的活性均比PtxAgy/CNTs催化劑的活性高。酸性介質(zhì)中，PtAgxCoy/CNTs催化劑的電化學(xué)活性表面積（ECSA）普遍比較大，其中PtAg3Co/CNTs催化劑的ECSA最大，為272.7m2/g，相同條件下，商業(yè)Pt/C催化劑的ECSA為266.6m2/g。甲醇氧化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明除了PtAgCo5/C

4、NTs外其他樣品的甲醇氧化電流都要比商業(yè)Pt/C的大，其中PtAg3Co/CNTs顯示出了最好的甲醇氧化催化活性，氧化峰電流密度達(dá)到了191.3mA.mg-1，這要比商業(yè)Pt/C的峰電流密度值（84.2mA.mg-1）高出兩倍多。此外，Tafel斜率曲線結(jié)果證實(shí)了PtAgxCoy/CNTs催化劑的吸附機(jī)制基本都與商業(yè)Pt/C催化劑相一致。⑶AgxCoy/CNTs催化劑不具備甲醇氧化活性。采用循環(huán)伏安法（CV）、旋轉(zhuǎn)圓盤電極（RDE）、計(jì)