銅鈀合金中氫滲透率的原子尺度模擬計(jì)算.pdf

1、近年來世界石油資源面臨枯竭，氫氣作為一種替代能源得到了日益廣泛的重視。目前，鈀基的致密金屬薄膜在氫氣分離與提純技術(shù)中得到了廣泛的應(yīng)用。如何通過合金化方法增強(qiáng)鈀膜的抗有害氣體失活能力，并同時(shí)保持良好的氫滲透率是鈀膜設(shè)計(jì)中的一個(gè)重要問題。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)以及計(jì)算材料學(xué)的發(fā)展，理論計(jì)算模擬鈀膜透氫過程的基礎(chǔ)已經(jīng)成熟。本工作將多種原子尺度計(jì)算模擬方法有機(jī)結(jié)合，對銅鈀合金中氫滲透率進(jìn)行理論預(yù)測，并定量計(jì)算了氫滲透率隨溫度與合金濃度的變化關(guān)系。

2、>　　這套計(jì)算模擬方法主要包括三個(gè)部分:
　　(1)結(jié)合特殊準(zhǔn)隨機(jī)結(jié)構(gòu)模型與量子力學(xué)第一性原理計(jì)算，對氫原子在合金中的重要物理性質(zhì)如結(jié)合能、零點(diǎn)能及過渡態(tài)等進(jìn)行計(jì)算，得到了氫原子在不同無序合金結(jié)構(gòu)中的熱物性隨成分的變化趨勢;
　　(2)建立結(jié)合能與零點(diǎn)能的濃度相關(guān)局部團(tuán)簇展開模型，并對第一性原理的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行分析擬合，該模型能在整個(gè)合金濃度區(qū)間內(nèi)對氫原子的物理性質(zhì)作出精確地預(yù)測，彌補(bǔ)了前人工作中只能對特定成分的進(jìn)行計(jì)算的局限

3、，并為從全合金成分范圍內(nèi)計(jì)算氫滲透率打下基礎(chǔ);
　　(3)結(jié)合濃度相關(guān)局部團(tuán)簇展開模型，首先利用Sievert定則計(jì)算了氫在鈀基合金中的溶解度，并進(jìn)一步采用動(dòng)態(tài)蒙特卡洛方法，模擬和分析了氫在合金中的滲透過程，從而完整的實(shí)現(xiàn)了從原子尺度上對氫滲透率的定量計(jì)算。
　　這種理論計(jì)算方法，從原子尺度上研究氫原子在銅鈀二元合金中的熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)行為，并系統(tǒng)地預(yù)測銅鈀二元合金中氫的滲透系數(shù)隨合金成分與溫度的變化關(guān)系。通過該方法預(yù)測的氫的