有序介孔碳材料CMK-3吸附性能的分子模擬研究.pdf

1、大量的能源消耗與溫室效應(yīng)的加劇,迫使各國研究人員加速研發(fā)高效存儲甲烷氫氣能源和捕捉二氧化碳?xì)怏w的技術(shù),吸附技術(shù)相對于傳統(tǒng)的氣體液化和壓縮技術(shù)在操作安全性、低成本和能源效率方面具有一定的優(yōu)勢,因此制備新型的多孔材料并應(yīng)用于氣體吸附和分離的研究成為學(xué)術(shù)研究的熱點(diǎn),有序介孔碳材料CMK-3是Ryoo等人在1999年利用模板碳化技術(shù),以蔗糖為碳源,以介孔硅材料SBA-15為模板制得的介孔碳材料,具有孔道結(jié)構(gòu)規(guī)則有序、孔徑分布狹窄、孔徑大小連續(xù)可

2、調(diào)、比表面積較高和水熱穩(wěn)定性較好等特點(diǎn),有望在氣體吸附、混合氣體分離、催化和光電磁等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。
　　 目前研究者已對CMK-3材料的吸附性質(zhì)開展了一些實(shí)驗(yàn)和模擬工作,本文在前人的基礎(chǔ)上運(yùn)用分子模擬中的巨正則蒙特卡洛方法(GCMC)對CMK-3材料中純甲烷、二氧化碳和氮?dú)獾奈叫袨檫M(jìn)行研究分析。近年來基于雙位Langmuir-Freundlich模型(DSLF)的理想吸附溶液理論(IAST)被廣泛應(yīng)用在碳材料的吸附分離研究

3、中,我們則利用該方法進(jìn)一步對常溫下CMK-3對二元混合氣體的分離效果進(jìn)行研究。
　　 利用巨正則蒙特卡羅(GCMC)模擬,對天津大學(xué)ZHOU等實(shí)驗(yàn)制得的CMK-3材料進(jìn)行純氣體吸附性能的模擬分析,結(jié)果表明CH4和CO2純氣體存儲的較優(yōu)溫度和壓力為208K、4MPa和298K、6MPa,其最大超額吸附量分別為10和15mmol／g；同時(shí)在已有的模擬參數(shù)基礎(chǔ)上對CMK-3的結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,結(jié)果表明,溫度298K,當(dāng)CMK-3的結(jié)構(gòu)

4、參數(shù)為a=6nm,w=3.0nm時(shí),CMK-3材料對甲烷的超額吸附量在壓力為15MPa時(shí),可以達(dá)到9.6mmol／g；當(dāng)a=6nm,w=2.5nm時(shí),CMK-3對二氧化碳的超額吸附量在壓力為5MPa時(shí),可達(dá)到20.76mmol／g?；陔p位Langmuir-Freundlich(DSLF)模型,使用理想吸附溶液理論(IAST)預(yù)測了不同二元混合物在CMK-3中的分離行為,發(fā)現(xiàn)吸附選擇性SCO2／CH4與SCH4／N2比較接近,在298K