含鈮介孔分子篩和氧化物的制備及其在若干反應中催化性能的研究.pdf

1、學位論文獨創(chuàng)性聲明學位論文獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作及取得的研究成果。據(jù)我所知，除了文中特別加以標注和致謝的地方外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得直昌太堂或其他教育機構(gòu)的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示謝意。學位論文作者簽名(手寫)：錢競施簽字日期：如，f年f月舀日學位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學位論文作者完

2、全了解直昌太堂有關(guān)保留、使用學位論文的規(guī)定，有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復印件和磁盤，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)直昌太堂可以將學位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索，可以采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編本學位論文。同時授權(quán)中國科學技術(shù)信息研究所和中國學術(shù)期刊(光盤版)電子雜志社將本學位論文收錄到《中國學位論文全文數(shù)據(jù)庫》和《中國優(yōu)秀博碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫》中全文發(fā)表，并通過網(wǎng)絡向社會公眾提供信息服務。(

3、保密的學位論文在解密后適用本授權(quán)書)學位論文作者簽名(手寫)：錢礪＆施簽字日期：力f年∥月塔日、殄1J／^勿心寫幫6名嚏簽卅幣，19、／，一刪rC字摘要摘要作為一類新型催化材料，鈮化合物由于其獨特的性能引起了國內(nèi)外學者的廣泛關(guān)注。它們可以作為催化劑的活性組分、助劑或載體使用，其催化作用主要源于其獨特的酸性及氧化還原性。它們在許多領(lǐng)域都有著廣泛應用，如脫水、脫氫、水合、水解、氧化脫氫、環(huán)氧化、氨氧化、甲基氧化偶聯(lián)、酯化、烷基化、異構(gòu)化；縮

4、合；碳氫化合物的歧化、氫化、NO的分解與還原、加氫脫硫／脫氮、光催化、環(huán)境污染治理等等。我國具有十分豐富的鈮礦資源，但在鈮化合物的基礎(chǔ)研究及應用開發(fā)方面尚處于起步階段。因此，進一步研究鈮系催化劑，對開發(fā)新型高效、綠色環(huán)保的新型催化體系，具有十分重要的理論價值和社會意義。本文以五氯化鈮NbCl5為鈮源，采用前驅(qū)體法、水熱法和溶膠凝膠法分別制備了鈮負載型含鈦硅基分子篩Nb用MCM41催化劑、鈮基介孔分子篩NbMCM41催化劑和離子摻雜(Nb

5、，I，N)型Ti02催化劑，通過Ⅺm，N2吸附脫附，F(xiàn)TIR，Uvvis，TG，Ⅺ，S等表征技術(shù)對其進行了結(jié)構(gòu)分析；并通過紫外光下降解溶液中亞甲基藍反應(№用MCM41)，雙氧水苯酚羥基化反應(1妯MCM_41)和可見光下催化處理阿奇霉素制藥廢水中有機殘留物反應(離子摻雜型n02)來分別考察它們的催化活性。催化劑表征結(jié)果顯示，Nb用MCM41和NbMCM41系列催化劑都保持了MCM4l介孔材料的性質(zhì)，擁有大的比表面積和均勻分布的孔徑。N

6、b伍MCM_41催化劑中，通過浸漬負載的Nb物種均勻的分散在催化劑的表面，但有少量沉積在分子篩孔內(nèi)；而NbMCM41系列中的Nb原子則順利的進入了骨架結(jié)構(gòu)中；通過ⅫS分析可知，摻雜離子(№，I，N)都進入到了半導體，n02的晶格中，Ti02的晶相也隨摻雜離子的不同而發(fā)生變化。實驗結(jié)果表明，在紫外光下降解亞甲基藍反應過程中，助劑Nb的加入可使得n—MCM41催化劑對有機物分子的吸附和降解性能都有所提高。催化劑中反應活性最佳的洲CM41，在