介孔氧化硅分子篩的合成及其鋯離子催化改性.pdf

1、以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源，十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為表面活性劑，采用模板劑法合成MCM-41介孔分子篩；以氧氯化鋯為鋯源，在溫和堿性條件下合成了zr摻雜的介孔分子篩Zr-MCM-41；以直接浸漬的方法將硫化氧化鋯(SZ)和氧化鈰擔(dān)載到MCM-41 上，制得硫化的氧化鋯硅基介孔分子篩MCM-41(簡(jiǎn)稱(chēng)CeSZ/MCM-41)材料。通過(guò)TG、XRD、N2吸附、 FTIR、HRTEM等測(cè)試手段對(duì)上述材料進(jìn)行了表征。研究發(fā)現(xiàn)：

2、 酸性條件下難以合成MCM-41介孔分子篩，堿性特別是弱堿性條件有利于合成介孔有序度良好的MCM-41分子篩，其平均孔徑和比表面積分別為3.6nm和1054m<,2>/g。水熱環(huán)境下可加速反應(yīng)物質(zhì)的遷移運(yùn)動(dòng)，氨水緩慢釋放OH<'->離子，促進(jìn)了TEOS 水解、縮聚反應(yīng)及有機(jī)．無(wú)機(jī)組裝過(guò)程更好地進(jìn)行。 隨著Zr含量的增加，Zr-MCM-41介孔分子篩特征衍射峰強(qiáng)度有減弱的趨勢(shì)，分子篩對(duì)十八碳醇催化活性增強(qiáng)，產(chǎn)生更多的酸性位，但

3、介孔平均孔徑減小到3.1nm，比表面積下降；1000℃時(shí)，介孔孔道沒(méi)有坍塌，Zr的引入提高了分子篩的熱穩(wěn)定性；紅外光譜中968cm<'-1>處振動(dòng)峰強(qiáng)度的變化，表明Zr離子進(jìn)入了Si-O骨架；HRTEM的結(jié)果證實(shí)了介孔結(jié)構(gòu)的存在，Zr的摻雜可造成有序介孔結(jié)構(gòu)發(fā)生扭曲并趨向混亂，孔道有序性下降。 在不同含鈰量700℃焙燒制備的CeSZ/MCM-41介孔材料中，CeO<,2>在穩(wěn)定亞穩(wěn)的 t-ZrO<,2>中起到了重要作用，其含量對(duì)