高穩(wěn)酸性雜原子介孔分子篩的合成及其催化裂解乙烯的研究.pdf

1、聚乙烯(PE)作為應(yīng)用最廣泛的聚烯烴類(lèi)塑料，在給人們生活帶來(lái)便利的同時(shí)，也帶來(lái)了比較嚴(yán)重的污染問(wèn)題。目前PE約占全球聚合物消費(fèi)總量的38%，我國(guó)PE消費(fèi)量超過(guò)3800萬(wàn)噸/年，成為世界最大的PE消費(fèi)國(guó)家。2009年我國(guó)PE生產(chǎn)能力達(dá)到8800 kt，僅次于美國(guó)，世界排名第2位。預(yù)計(jì)到2015年我國(guó)PE消費(fèi)約占全球消費(fèi)的20.6％，致使我國(guó)將成為全球最大的廢塑料市場(chǎng)和再生利用的國(guó)家。在石油資源日益枯竭的今天，為了響應(yīng)國(guó)家的可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略，

2、PE必須充分加以回收利用。PE的催化裂解制燃料油，獲得經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí)，也可以較好的解決塑料廢棄物造成的環(huán)境污染問(wèn)題，在近年來(lái)受到了廣泛的關(guān)注。
　　本文通過(guò)傳統(tǒng)水熱合成法制備出摻雜(Al、Zr、Ti)等雜原子介孔分子篩以及晶態(tài)孔壁的MAS-7、MAS-9、MTS-9介孔分子篩催化劑。以合成出的[HSO3-(CH2)3-mim][HSO4]、[HSO3-(CH2)3-Nmm][HSO4]、[HSO3-(CH2)3-mim][H2PO

3、4]、[HSO3-(CH2)3-Nmm][H2PO4]四種新型酸性離子液體為溶劑，采用離子熱法合制備出具有晶態(tài)孔壁的MAS-7和MAS-9介孔分子篩催化劑。將合成的催化劑通過(guò)XRD(X-射線(xiàn)粉末衍射)、TEM(透射電鏡)、SEM(掃描電鏡)、N2吸附脫附、NH3-TPD等技術(shù)進(jìn)行表征。結(jié)果表明所合成的催化劑均具有有序的孔道結(jié)構(gòu)，較大的比表面積和孔徑，以及較強(qiáng)的酸性中心。
　　本文通過(guò)Al-SBA-15催化裂解L-LDPE與HDPE

4、反應(yīng)，優(yōu)化出反應(yīng)的較佳條件。在較優(yōu)條件下，將所制的各種介孔分子篩催化劑用于L-LDPE以及HDPE的催化裂解反應(yīng)中，考察各催化劑的催化活性，結(jié)果表明Al-SBA-15(n(Si)：n(Al)=30)相對(duì)于其他催化劑，顯示出極較佳的催化活性以及液體收率。在較優(yōu)條件下，Al-SBA-15(n(Si)：n(Al)=30)催化裂解L-LDPE的轉(zhuǎn)化率和液體收率分別為90.1％和75.7％，而HDPE的轉(zhuǎn)化率以及液體收率為83.5％和69.3％，