介孔分子篩Fe-MCM-41的合成及其催化作用研究.pdf

1、介孔分子篩MCM-41具有排列規(guī)整、孔徑大小可調(diào)的一維孔道、較大的比表面積和孔體積等結(jié)構(gòu)優(yōu)點，在催化、分離等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價值。在催化方面，分子篩可作為載體，以提高催化反應(yīng)的有效接觸面積、提供規(guī)整的孔道，從而提高催化效率及選擇性。雜原子取代的介孔分子篩具有良好的催化作用。其中，雜原子鐵取代硅進(jìn)入分子篩骨架，能夠產(chǎn)生強(qiáng)Brφnsted酸位，因此含鐵的介孔分子篩在苯或烷烴的選擇氧化，芳烴烷基化和苯酚羥基化中具有很好的催化活性。目前，全球

2、范圍環(huán)保要求日益提高，各國成品油實行新標(biāo)準(zhǔn)的進(jìn)程加快，要求煉油廠提供更加清潔環(huán)保的成品油，主要是產(chǎn)品中的硫含量要求越來越低。加氫脫硫(HDS)是目前廣泛采用的傳統(tǒng)脫硫工藝技術(shù)，但是很難除去油品中的二苯并噻吩(DBT)。利用催化氧化脫硫法則可以將DBT氧化為亞砜和砜，然后用萃取或吸附的方法除去，可以生產(chǎn)超低硫燃料油。
　　 本文采用水熱合成法一步合成了不同含鐵量的介孔分子篩，并以H2O2為氧化劑，探討了不同含鐵量的Fe-MCM-4

3、1分子篩的催化氧化脫硫效果，取得了很好的研究成果。
　　 論文工作主要分為兩部分：
　　 1.Fe-MCM-41催化劑的制備。使用十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)作為模板，正硅酸乙酯作為硅源，分別以EDTA和酒石酸作為鐵離子的絡(luò)合劑，采用水熱合成法直接合成了Fe-MCM-41分子篩。研究了不同pH、反應(yīng)時間、含鐵量對分子篩的結(jié)構(gòu)影響，并通過XRD、N2吸附脫附等溫線、HRTEM等對分子篩樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：以酒石酸

4、為絡(luò)合劑，F(xiàn)e：Si的摩爾比為0.15時，MCM-41分子篩依然保持有序的介孔結(jié)構(gòu)，鐵離子均勻地嵌入了分子篩骨架，具有較大的孔徑(3.8nm)，比表面積(987m2g-1)和孔體積(2.049cm3g-1)。
　　 2.研究了具有良好結(jié)構(gòu)的催化劑樣品對氧化脫硫體系的催化效果。使用添加DBT的石油醚作為模擬油，H2O2為氧化劑，萃取法去除氧化產(chǎn)物。研究了在不同的反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、催化劑量下不同含鐵量改性分子篩的脫硫效果以及分子篩