碳納米管與貴金屬的相互作用及其界面性質(zhì)的理論研究.pdf

1、ADissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforMasterDegreeTHEORETICALSTUDYONINTERACTIONANDINTERFACIALPROPERTIESOFCARBONNANOTUBESANDNOBLEMETALSSupervisor：ProfWangJianguoZhejiangUniversityofTechnologyHangzhouChi

2、naApril2013碳納米管與貴金屬的相互作用及其界面性質(zhì)的理論研究摘要負(fù)載型貴金屬催化劑以其高效、穩(wěn)定和可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)廣泛應(yīng)用于工業(yè)催化、微電子技術(shù)、光電技術(shù)、環(huán)保等諸多領(lǐng)域。作為富勒烯家族的一員，碳納米管具有獨(dú)特的中空結(jié)構(gòu)以及奇特的性質(zhì)逐漸成為貴金屬催化劑載體的首選材料。本文基于密度泛函理論，以完美碳納米管作為研究體系，一方面探討了碳納米管表面的含氧基團(tuán)對碳納米管與貴金屬相互作用的影響；另一方面重點(diǎn)考察了碳納米管與貴金屬的界面性

3、質(zhì)。研究成果可以為設(shè)計(jì)高活性、高選擇性的負(fù)載型貴金屬催化劑提供理論上的指導(dǎo)作用。首先研究了碳納米管表面的三種不同含氧官能團(tuán)，即一0、OH和COOH對Pd與碳納米管相互作用的影響。研究表明，不管是對于單個(gè)Pd原子還是Pd四面體團(tuán)簇，這三種含氧基團(tuán)均能作為錨點(diǎn)，增強(qiáng)貴金屬與碳納米管的相互作用，其強(qiáng)化程度大小依次為一OOHCOOH。因此，我們得出結(jié)論：表面含氧基團(tuán)能強(qiáng)化碳納米管與貴金屬小團(tuán)簇的相互作用，利于金屬活性組分的穩(wěn)定和均勻分散。接下來