2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、CoSb3基化合物作為典型的方鈷礦結(jié)構(gòu)熱電材料,其開放式的結(jié)構(gòu)使得外來原子能夠填充到內(nèi)部孔洞中,從而引起晶格缺陷,并且填充原子能夠引起擾動而散射晶格聲子,從而降低材料的熱導(dǎo)率,使得材料整體的熱電性能得以提升。然而,填充后的CoSb3方鈷礦熱電材料仍然具有較高的熱導(dǎo)率,所以在不影響電導(dǎo)率和賽貝克系數(shù)的前提下,盡可能降低材料的熱導(dǎo)率是目前方鈷礦熱電材料的研究熱點方向之一。本論文嘗試從降低CoSb3基方鈷礦熱電材料的熱導(dǎo)率的角度出發(fā),首先研究

2、了不同Yb填充量對YbxCo4Sb12熱電材料的電導(dǎo)率、塞貝克系數(shù)以及熱導(dǎo)率等熱電性能的影響,從而確定了Yb在CoSb3方鈷礦化合物中的最佳填充量;在以上基礎(chǔ)上,采用冷凍研磨技術(shù)對獲得的粉體進行研磨細化,然后利用放電等離子體燒結(jié)(SPS)制備YbxCo4Sb12塊體熱電材料,探討了粉體納米化對其熱電性能的影響,具體研究內(nèi)容如下:
  采用熔融法制備了不同Yb填充量的YbxCo4Sb12(x≤0.4)粉體,并結(jié)合SPS制備了相應(yīng)的Y

3、bxCo4Sb12塊體材料。XRD分析結(jié)果表明填充后獲得了單相的YbxCo4Sb12化合物。材料的塞貝克系數(shù)測試結(jié)果表明,填充后的YbxCo4Sb12化合物均為N型半導(dǎo)體,并且隨著Yb填充量的增加,載流子濃度隨之增加,材料的電導(dǎo)率升高。由于載流子的電子-聲子散射作用,使得材料塞貝克系數(shù)的絕對值有所下降,但是電導(dǎo)率和賽貝克系數(shù)綜合結(jié)果提高了材料的功率因子。當(dāng)Yb填充量達到一定程度以后(x=0.4),材料內(nèi)部載流子濃度不再隨填充量的增加而增

4、加,材料的電導(dǎo)率出現(xiàn)下降的趨勢。Yb的填充引起了聲子點缺陷散射以及聲子共振散射,大大降低了材料的晶格熱導(dǎo)率,并且隨著Yb填充量的增加,材料的熱導(dǎo)率呈現(xiàn)下降的趨勢。通過進一步優(yōu)化調(diào)整Yb的填充量,使YbxCo4Sb12化合物擁有最佳的熱電性能,通過比較得出,當(dāng)Yb填充量為0.3時,化合物的功率因子最大值達到了46.8μWcm-1K-2,在800K時,Yb0.3Co4Sb12化合物的ZT值達到了最大的1.2。
  為了進一步降低Yb0

5、.3Co4Sb12化合物的熱導(dǎo)率,采用冷凍研磨技術(shù)對獲得的Yb0.3Co4Sb12粉體進行不同時間的研磨細化。研磨后粉體XRD圖譜結(jié)果表明, Yb0.3Co4Sb12粉體在-196℃下經(jīng)冷凍研磨過程中并沒有發(fā)生相的分解以及雜相的出現(xiàn),晶型保存完整。TEM分析表明,經(jīng)過冷凍研磨2h之后,粉體平均粒徑在100nm左右,繼續(xù)延長研磨時間到3h,粉體粒徑變化不明顯。通常隨著粉體粒徑的減小,燒結(jié)溫度也要隨之降低,因此本論文通過設(shè)定560℃、580

6、℃、600℃、620℃四個燒結(jié)溫度點對冷凍研磨后獲得的粉體進行燒結(jié)性能研究。研究結(jié)果表明,冷凍研磨0.5h、1h以及1.5h之后的粉體采用600℃的燒結(jié)溫度最佳,而冷凍研磨2h、2.5h和3h之后的粉體采用580℃的燒結(jié)溫度最佳。
  對采用上述最佳工藝條件制備的塊體材料進行了系統(tǒng)的熱電性能研究,結(jié)果表明,晶粒尺寸的減小,使得材料的塞貝克系數(shù)有所提高。隨著材料微觀尺寸下降到納米尺度,材料中的表面和界面將占據(jù)很大的體積分數(shù),表面和界

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