雙親型介孔材料的合成及吸附、催化性能研究.pdf

1、有機(jī)功能化賦予了介孔材料新的性能，使其在催化、吸附及生物傳感器等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用。研究已表明，在介孔材料孔道內(nèi)引入疏水基團(tuán)既可以提高介孔材料的水熱穩(wěn)定性，又可以增強(qiáng)對(duì)有機(jī)分子的吸附效率，加快催化反應(yīng)速率。然而，有機(jī)硅烷的引入增強(qiáng)了介孔材料的疏水性，又會(huì)降低介孔材料在水中的分散性，直接影響它在水中的吸附效率和催化活性。為此，我們開(kāi)展了以下兩方面研究工作:
　　 1.采用兩步法將疏水性硅烷和親水性硅烷引入到介孔材料的孔道中，合成了疏

2、水核/親水殼介孔材料。通過(guò)N2吸附、XRD、TEM等表征手段對(duì)所合成的一系列介孔材料進(jìn)行表征，結(jié)果表明經(jīng)有機(jī)硅烷修飾后的介孔材料仍保持有序規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)。通過(guò)紅外光譜、固體核磁、XPS表征進(jìn)一步確定有機(jī)硅烷已成功引入到介孔材料中。通過(guò)對(duì)水中污染物4-壬基苯酚的吸附實(shí)驗(yàn)表明，調(diào)節(jié)硅烷的含量或核/殼的尺寸可以對(duì)介孔材料在水中或水/油兩相中的分散行為進(jìn)行調(diào)控，同時(shí)，采用兩步法合成的疏水核/親水殼介孔材料的吸附能力要遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的介孔材料以及單功

3、能材料的吸附能力。
　　 2.為了減少有機(jī)硅烷的使用量，本文采用兩步法僅在介孔材料的殼層中引入適量的疏水性硅烷，合成了具有一定疏水性的核/殼結(jié)構(gòu)的介孔材料。該材料負(fù)載Pd表現(xiàn)出了界面活性，在水/有機(jī)體系中形成穩(wěn)定的Pickering乳，乳滴的大小與介孔材料表面的疏水性有密切關(guān)系。將這類催化劑用于水相烯烴加氫反應(yīng)發(fā)現(xiàn)，能形成Pickering乳的材料負(fù)載Pd的催化活性要遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的MCM-41-Pd。此外，這種催化劑經(jīng)簡(jiǎn)單離心的方