TiO2復合納米陣列的設計、調控及其光電解水性能研究.pdf

1、近年來，能源危機和環(huán)境問題日益嚴峻，尋找可持續(xù)、清潔、可替代傳統(tǒng)化石燃料的新能源迫在眉睫。太陽能作為一種取之不盡的能源，對其的開發(fā)和應用是新的研究方向。光電化學電池是實現太陽能轉化和利用的一個有效手段，光電化學裂解水裝置可以將太陽能轉化成化學能儲存在氫鍵中，最終產生清潔高效的氫能源。半導體材料由于其特殊的光學性質和獨特的能帶結構，經常作為感光電極應用于光電化學裝置中。貴金屬納米顆粒由于其自身的等離子共振效應，可以有效地提高半導體材料的吸

2、光范圍和吸收系數。本文通過對過渡金屬氧化物半導體材料進行結構調整和貴金屬修飾，制備出一系列光陽極，然后對其進行結構和相貌的表征，并對其光電化學性能進行研究。本論文研究內容主要包括以下三個方面:
　　(1)通過水熱合成的方法在導電玻璃基板上直接生長一維TiO2納米棒陣列，研究了反應時間和反應前驅物中醋酸的添加量對TiO2光陽極形貌、結構和性質的影響。其后，對TiO2光陽極進行Au等離子體金屬修飾，通過不同的光照時間來調節(jié)金納米顆粒的

3、數量，并研究不同金修飾量對TiO2光陽極光電化學性能的影響，揭示了等離子共振效應對提高光陽極電化學性能的原由。結果表明，光照10 min制備的Au-TiO2-10 min光陽極的光電流達到最大值約1.1 mA/cm2(1 V vs Ag/AgCl)，是純TiO2光陽極的3.5倍。
　　(2)用兩步水熱合成的方法在導電玻璃基板上直接生長分枝狀的三維TiO2納米棒陣列，并研究了二次水熱時間和溫度對3D-TiO2光陽極結構、形貌和性能的

4、影響。之后，通過控制不同的光照時間來調節(jié)金納米顆粒的數量進行Au納米粒子修飾，研究不同金修飾量對3D-TiO2光陽極光學性能和光電化學性能的影響。三維結構與一維結構相比，其光的吸收效率和轉化效率均有顯著的提高，光電化學性能最優(yōu)的光陽極是在光照10min制得的Au/3D-TiO2-10 min光陽極，其光電流密度為2.65 mA/cm2(1.23V vs RHE)，是修飾前的2.4倍。
　　(3)采用兩步水熱的方法，首先在導電玻璃基

5、板上生長TiO2納米棒陣列，之后利用晶種在一維納米陣列的基礎上生長二級ZnO分支，最終制備三維分枝狀的ZnO/TiO2納米棒陣列。通過形貌、結構和光電化學表征，研究二次水熱的前驅物的濃度及反應時間對二級結構分支的形貌和性能的影響。研究發(fā)現與三維同質結構相比，三維異質材料的光電性能更好，這是因為兩種材料的能帶結構和位置不同，更有利于光生載流子的快速傳輸而抑制其發(fā)生復合。ZnO/TiO2-2材料的光電流密度為1.39 mA/cm2(1.0V