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1、目前,伴隨著超短超強(qiáng)脈沖激光技術(shù)迅猛發(fā)展,大量具有良好光學(xué)特性的有機(jī)分子材料和高分子化合物的不斷出現(xiàn),從而使激光脈沖與有機(jī)分子相互作用的研究進(jìn)入了一個(gè)新的領(lǐng)域。這些有機(jī)分子材料的非線性光學(xué)性質(zhì)得到了大量的應(yīng)用,包括雙光子吸收等。本文將重點(diǎn)研究具有雙光子吸收特性的有機(jī)分子材料與激光的相互作用以及產(chǎn)生的光限幅效應(yīng)。
4,4’-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)與4,4’-二(二正丁胺基)二苯乙烯(BDBAS)分子具有較強(qiáng)的非線性
2、光學(xué)性質(zhì),受到實(shí)驗(yàn)工作者的廣泛關(guān)注并得到了很多有意義的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。本文以BDPAS與 BDBAS作為研究對(duì)象,分別研究了超短脈沖(fs)與長(zhǎng)脈沖(ns)在該分子中傳播時(shí)發(fā)生的相互作用以及產(chǎn)生的光限幅效應(yīng)。在GAUSSIAN-03程序包下,我們首先利用采用基于ab initio理論水平的DFT/B3LYP方法,選擇6-31G*基組作為基矢,對(duì)這兩個(gè)分子結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化與電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算,進(jìn)一步利用含時(shí)密度泛函理論計(jì)算了這兩個(gè)分子的各個(gè)激發(fā)態(tài)的能量
3、和分子電子態(tài)之間的躍遷偶極矩,計(jì)算結(jié)果表明在低能量范圍內(nèi)這兩個(gè)分子皆只有一個(gè)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)(第一激發(fā)態(tài)),第二激發(fā)態(tài)與第四激發(fā)態(tài)分別是BDPAS分子和BDBAS分子的最強(qiáng)雙光子吸收態(tài)。因此在考慮脈沖激光與分子相互作用時(shí)采用三能級(jí)模型來描述這兩個(gè)分子的電子能級(jí)結(jié)構(gòu)。在Dalton程序包下,進(jìn)一步計(jì)算得到了這兩個(gè)分子的靜態(tài)雙光子吸收截面,并且通過與激光相互作用后的得到的動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面進(jìn)行了比較。
對(duì)于飛秒量級(jí)脈沖在有機(jī)分子中傳播的
4、過程,采用預(yù)估校正的時(shí)域有限差分法(FDTD)求解全波矢 Maxwell-Bloch方程組,對(duì)超短脈沖與這兩種分子體系的共振雙光子吸收相互作用過程進(jìn)行了模擬,得到的結(jié)果中顯示出了明顯的光限幅行為。同時(shí)我們還初步對(duì)分子的動(dòng)態(tài) TPA截面進(jìn)行了計(jì)算。
對(duì)于納秒量級(jí)脈沖在有機(jī)分子 BDPAS中傳播的過程,由密度矩陣方程,利用分子體系內(nèi)部遲豫時(shí)間結(jié)構(gòu),采用絕熱近似,得到速率方程,并與傍軸波動(dòng)方程聯(lián)立求解,對(duì)該分子進(jìn)行模擬。模擬結(jié)果表明
5、,納秒量級(jí)長(zhǎng)脈沖在BDPAS分子中的主要光限幅機(jī)制主要是由基態(tài)到第一激發(fā)態(tài)與第一激發(fā)態(tài)到最強(qiáng)雙光子吸收態(tài)之間的兩步雙光子吸收。脈沖的長(zhǎng)度、分子介質(zhì)厚度及密度等都對(duì)光限幅效應(yīng)產(chǎn)生較大的影響。納秒量級(jí)長(zhǎng)脈沖與分子介質(zhì)相互作用中的動(dòng)態(tài)雙光子吸收截面計(jì)算結(jié)果比靜態(tài)雙光子吸收截面大得多,進(jìn)一步證明長(zhǎng)脈沖與有機(jī)分子介質(zhì)相互作用時(shí)主要發(fā)生兩步雙光子吸收。
最后本文以以一維不對(duì)稱π共軛分子體系(DBASVP分子)為介質(zhì),在雙光子共振條件下,從
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