有機(jī)共軛分子的雙光子吸收特性.pdf

1、近幾十年來，非線性光學(xué)材料在激光的倍頻、混頻、參量放大與振蕩、集成光學(xué)、光學(xué)通訊、光束轉(zhuǎn)向、光束畸變消除、圖像放大與變換、光信息處理余光信號控制、光受限與閾值監(jiān)測、全光學(xué)連接、光計(jì)算機(jī)等方面顯示出誘人的應(yīng)用前景，因此探索新型非線性光學(xué)材料的研究與開發(fā)工作，一直受到各國科學(xué)家們的重視。在實(shí)驗(yàn)上，有機(jī)分子材料由于具有大的非線性光學(xué)系數(shù)、寬的響應(yīng)波段、良好的柔韌性、高的光損傷閾值和較低成本，以及易于合成、可以進(jìn)行裁減和修飾等特點(diǎn)而倍受實(shí)驗(yàn)工作

2、者的關(guān)注。在理論研究方面，由于從頭計(jì)算量子化學(xué)理論方法的迅速發(fā)展，使得對分子材料非線性光學(xué)性質(zhì)的理論研究得以迅速發(fā)展。理論研究不僅可以預(yù)測現(xiàn)有分子材料的各種非線性光學(xué)性質(zhì)，而且還可以從理論上設(shè)計(jì)新型的分子材料，給實(shí)驗(yàn)合成以理論指導(dǎo)。
　　本論文主要基于從頭計(jì)算的量子化學(xué)理論，利用各種不同的理論和計(jì)算方法，系統(tǒng)研究了一系列實(shí)驗(yàn)室最新合成的有機(jī)共軛分子的線性和非線性光學(xué)性質(zhì)，討論了分子結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系。本文的主要工作分為兩個(gè)部分:

3、第一部分研究了氣相下(E)4，4'-二[二苯基氨基]苯乙烯(BDPAS)及其一系列衍生物的雙光子吸收特性。第二部分計(jì)算了氣相下兩類三苯胺衍生物分子雙光子吸收性質(zhì)。
　　下面簡要介紹本論文研究的主要內(nèi)容與結(jié)果。
　　一、氣相下有機(jī)分子BDPAS及其一系列衍生物的單光子和雙光子吸收特性。在密度泛函理論(DFT)的水平上，利用少態(tài)模型方法計(jì)算了BDPAS及其一系列衍生物的單、雙光子吸收截面。
　　1、一維有機(jī)分子的單光子和雙

4、光子吸收特性。研究結(jié)果顯示，對一維有機(jī)分子，分子共軛鏈的長度、給(受)體的強(qiáng)度、分子的對稱性都是影響分子雙光子吸收截面的重要因素。增大分子共軛鏈的長度可迅速增大其雙光子吸收截面。
　　2、多維樹枝狀有機(jī)分子的單光子和雙光子吸收特性。通過對多枝分子的單光子和雙光子吸收特性的分析，發(fā)現(xiàn)分子的分枝鏈長度，分枝的結(jié)構(gòu)，中心原子這些因素都可影響多枝分子的單、雙光子吸收性質(zhì)。同時(shí)，我們還給出了分子電荷轉(zhuǎn)移態(tài)的電荷遷移過程。
　　二、氣相

5、下兩類三苯胺衍生物分子雙光子吸收性質(zhì)。研究結(jié)果表明，兩分子均具有較大的雙光子吸收截面，是很好的雙光子吸收材料。且具有多支結(jié)構(gòu)的分子比具有單支結(jié)構(gòu)的分子有更強(qiáng)的雙光子吸收強(qiáng)度。計(jì)算數(shù)值結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合地較好。
　　本論文分為六章。第一章為綜述，簡單介紹了非線性光學(xué)以及非線性光學(xué)材料的研究進(jìn)展。第二章介紹了量子化學(xué)的理論方法包括從頭計(jì)算方法、波恩-奧本海默近似、Hartree-Fock近似、密度泛函理論等。第三章介紹了近年來計(jì)算非線