有機共軛分子的雙光子吸收特性.pdf

1、近幾十年來，非線性光學材料在激光的倍頻、混頻、參量放大與振蕩、集成光學、光學通訊、光束轉(zhuǎn)向、光束畸變消除、圖像放大與變換、光信息處理余光信號控制、光受限與閾值監(jiān)測、全光學連接、光計算機等方面顯示出誘人的應用前景，因此探索新型非線性光學材料的研究與開發(fā)工作，一直受到各國科學家們的重視。在實驗上，有機分子材料由于具有大的非線性光學系數(shù)、寬的響應波段、良好的柔韌性、高的光損傷閾值和較低成本，以及易于合成、可以進行裁減和修飾等特點而倍受實驗工作

2、者的關(guān)注。在理論研究方面，由于從頭計算量子化學理論方法的迅速發(fā)展，使得對分子材料非線性光學性質(zhì)的理論研究得以迅速發(fā)展。理論研究不僅可以預測現(xiàn)有分子材料的各種非線性光學性質(zhì)，而且還可以從理論上設(shè)計新型的分子材料，給實驗合成以理論指導。
　　本論文主要基于從頭計算的量子化學理論，利用各種不同的理論和計算方法，系統(tǒng)研究了一系列實驗室最新合成的有機共軛分子的線性和非線性光學性質(zhì)，討論了分子結(jié)構(gòu)與性質(zhì)之間的關(guān)系。本文的主要工作分為兩個部分:

3、第一部分研究了氣相下(E)4，4'-二[二苯基氨基]苯乙烯(BDPAS)及其一系列衍生物的雙光子吸收特性。第二部分計算了氣相下兩類三苯胺衍生物分子雙光子吸收性質(zhì)。
　　下面簡要介紹本論文研究的主要內(nèi)容與結(jié)果。
　　一、氣相下有機分子BDPAS及其一系列衍生物的單光子和雙光子吸收特性。在密度泛函理論(DFT)的水平上，利用少態(tài)模型方法計算了BDPAS及其一系列衍生物的單、雙光子吸收截面。
　　1、一維有機分子的單光子和雙

4、光子吸收特性。研究結(jié)果顯示，對一維有機分子，分子共軛鏈的長度、給(受)體的強度、分子的對稱性都是影響分子雙光子吸收截面的重要因素。增大分子共軛鏈的長度可迅速增大其雙光子吸收截面。
　　2、多維樹枝狀有機分子的單光子和雙光子吸收特性。通過對多枝分子的單光子和雙光子吸收特性的分析，發(fā)現(xiàn)分子的分枝鏈長度，分枝的結(jié)構(gòu)，中心原子這些因素都可影響多枝分子的單、雙光子吸收性質(zhì)。同時，我們還給出了分子電荷轉(zhuǎn)移態(tài)的電荷遷移過程。
　　二、氣相

5、下兩類三苯胺衍生物分子雙光子吸收性質(zhì)。研究結(jié)果表明，兩分子均具有較大的雙光子吸收截面，是很好的雙光子吸收材料。且具有多支結(jié)構(gòu)的分子比具有單支結(jié)構(gòu)的分子有更強的雙光子吸收強度。計算數(shù)值結(jié)果和實驗結(jié)果符合地較好。
　　本論文分為六章。第一章為綜述，簡單介紹了非線性光學以及非線性光學材料的研究進展。第二章介紹了量子化學的理論方法包括從頭計算方法、波恩-奧本海默近似、Hartree-Fock近似、密度泛函理論等。第三章介紹了近年來計算非線