直接甲酸燃料電池Pd陽(yáng)極催化劑電催化穩(wěn)定性機(jī)理的研究.pdf

1、近年來(lái)的研究發(fā)現(xiàn),直接甲酸燃料電池(DFAFC)與直接甲醇燃料電池(DMFC)相比有很多優(yōu)點(diǎn)。Pd催化劑是DFAFC常用的陽(yáng)極催化劑,其對(duì)甲酸氧化有較好的電催化活性,但是其穩(wěn)定性不好,這是DFAFC中的一個(gè)重要問(wèn)題。因此,研究Pd催化劑電催化穩(wěn)定性不好的機(jī)理是很有意義的。本論文主要研究炭載Pd(Pd/C)催化劑穩(wěn)定性不好的機(jī)理和各種陰陽(yáng)離子對(duì)Pd/C催化劑催化甲酸分解的催化性能的影響及NH4F絡(luò)合還原法制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化的電

2、催化性能。本論文的主要研究結(jié)果如下:
　　 1.DFAFC中Pd/C陽(yáng)極催化劑的電催化穩(wěn)定性研究本章研究了Pd/C催化劑在甲酸溶液中浸泡一段時(shí)間后的結(jié)構(gòu)和電催化性能的變化。發(fā)現(xiàn)浸泡后的Pd/C催化劑中Pd粒子的相對(duì)結(jié)晶度和平均粒徑都發(fā)生了變化,對(duì)甲酸氧化的電催化活性和穩(wěn)定性都會(huì)降低?？紤]到Pd/C催化劑在水中浸泡不會(huì)使其結(jié)構(gòu)和電催化性能發(fā)生變化及Pd催化劑能催化分解甲酸,因此Pd/C催化劑在甲酸溶液中浸泡一段時(shí)間后發(fā)生結(jié)構(gòu)與電催

3、化性能的變化可能是由于Pd/C催化劑中的Pd在甲酸中會(huì)有一定的溶解和Pd/C催化劑能催化分解甲酸引起的。這為探討DFAFC中Pd/C陽(yáng)極催化劑對(duì)甲酸氧化的電催化穩(wěn)定性不好的原因提供了一個(gè)新的途徑。
　　 2.外加離子對(duì)Pd/C催化劑催化甲酸分解性能的影響本章研究了各種陰陽(yáng)離子對(duì)Pd/C催化劑催化甲酸分解的影響,研究發(fā)現(xiàn),外加離子中Cr3+、Zn2+、F-、Cl-、Br-以及PMA可以抑制Pd/C催化劑對(duì)甲酸分解的催化作用,Cd2

4、+、Fe3+、PO3-4可以促進(jìn)Pd/C催化劑對(duì)甲酸分解的催化作用,而K+、Ni2+、Cu2+、pd2+、BO3-3、NO-3以及PWA對(duì)Pd/C催化劑催化甲酸分解的催化作用的影響不大。
　　 3.用NH4F絡(luò)合還原法制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化的電催化性能本章研究比較了液相還原法和NH4F絡(luò)合還原法制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化和分解的催化性能,發(fā)現(xiàn)NH4F絡(luò)合還原法制備的Pd/C催化劑對(duì)甲酸氧化的電催化性能優(yōu)于液相還原法制