Au-ZrO2與Au-x％Ti-ZrO2上的丙烯環(huán)氧化反應(yīng).pdf

1、環(huán)氧丙烷(PO)是一種非常重要的基礎(chǔ)化工原料,目前工業(yè)上生產(chǎn)環(huán)氧丙烷的方法主要有兩種:氯醇法和共氧化法。氯醇法在生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的氯代物而對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染,共氧化法則由于反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生大量低價(jià)值的聯(lián)產(chǎn)物而限制了此方法的應(yīng)用。在氧氣或加入其他的清潔氣體的條件下實(shí)現(xiàn)丙烯的直接氧化是理想的環(huán)境友好、能耗低的反應(yīng),具有重要的科學(xué)研究?jī)r(jià)值。
　　目前關(guān)于丙烯環(huán)氧化反應(yīng)氣相條件下直接氧化反應(yīng)的研究集中于含鈦載體的金催化劑上,而非鈦載體

2、的研究?jī)H僅在兩個(gè)專(zhuān)利中有提及。本論文將研究的重點(diǎn)放在了二氧化鋯為載體的金催化劑上丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的研究。通過(guò) TEM、XRD、BET、AES-ICP等技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征,得到以下結(jié)果:
　　(1)通過(guò)調(diào)節(jié)金前驅(qū)溶液的pH值制備了系列0.5 wt.％Au/ZrO2催化劑,不同pH值制備的系列催化劑中,當(dāng)金前驅(qū)溶液為 pH=5時(shí)制備的催化劑表現(xiàn)出優(yōu)于其他 pH值時(shí)制備的催化劑。在氫氣氧氣氣氛下引入水汽時(shí),可以在保持環(huán)氧丙烷的選擇性基本

3、不變的前提下,明顯提高丙烯的轉(zhuǎn)化率。
　　(2)利用pH=5時(shí)制備的0.5%Au/ZrO2催化劑作為母體,通過(guò)加入不同濃度的 KOH和NaOH溶液制備出不同K/Na含量的改性x%K-0.5%Au/ZrO2和x%Na-0.5%Au/ZrO2系列催化劑。通過(guò)評(píng)價(jià)其催化性能,堿金屬的引入不僅降低了催化劑的最佳反應(yīng)溫度,而且使環(huán)氧丙烷的選擇性有了明顯的提高,且以0.3%K-0.5%Au/ZrO2、0.4%K-0.5%Au/ZrO2催化劑表