有序ZrO2薄膜表面的制備及其擔(dān)載納米Au模型催化劑的同步輻射研究.pdf

1、在催化領(lǐng)域內(nèi)，高分散Au納米催化劑因具有獨特的催化特性而被廣泛關(guān)注和研究。Au/Zr02體系已被廣泛應(yīng)用在低溫水汽轉(zhuǎn)換、CO催化氧化等實際催化反應(yīng)中。但由于體相的Zr02是一個寬禁帶的絕緣材料（帶寬：～5eV）具有很弱的導(dǎo)電性，從而使得關(guān)于Zr02在這些反應(yīng)中所起的作用以及它與Au顆粒之間的相互作用本質(zhì)等一系列基本問題使得現(xiàn)代表面科學(xué)研究因荷電效應(yīng)而受阻。為克服此困難，我們在Pt單晶表面外延制備出的有序Zr02單晶薄膜，并利用現(xiàn)代表面分

2、析技術(shù)對Au/Zr02模型體系的表面和界面性質(zhì)進行了研究，期望在原子分子水平上理解和認識界面相互作用以及催化作用機理。作者在碩士研究生期間，致力于依托光電子能譜，特別是同步輻射光電子能譜為主要實驗技術(shù)的現(xiàn)代表面分析技術(shù)制備和表征了在Pt(lll)表面外延生長Zr02有序薄膜以及Au/Zr02模型催化劑的表面與界面電子結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性。具體內(nèi)容集中在以下幾方面：
　　 1.在超高真空腔體內(nèi)，采用分子束外延生長技術(shù)在Pt(111)表面

3、原位制備出有序的Zr02單晶薄膜，并利用低能電子衍射(LEED)、X射線光電子能譜(XPS)以及同步輻射光電子能譜(SRPES)等現(xiàn)代表面技術(shù)對其表面結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行了表征。實驗結(jié)果表明：薄膜的生長在初始階段呈現(xiàn)不連續(xù)低維島狀的有序生長，并且島的尺寸和結(jié)構(gòu)依賴于Zr02薄膜的厚度。在低覆蓋度情況下(<0.5 ML)， R23.4。和(5×5)兩種結(jié)構(gòu)并存。隨著薄膜覆蓋度增加，）R23.4。結(jié)構(gòu)的長程有序度逐步增加，同時(5x5)結(jié)構(gòu)逐步消

4、失。當(dāng)薄膜覆蓋度達到6單層(ML)以上時，連續(xù)的Zr02(111)薄膜形成，表面呈現(xiàn)出Zr02(111)-(1xl)和(2x2)共存的LEED衍射花樣。
　　 2.應(yīng)用SRPES和XPS技術(shù)，原位研究了納米Au在有序Zr02(111)單晶薄膜表面的生長過程、Au/Zr02之間的相互作用以及界面電子結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明：在有序Zr02表面，Au4f的結(jié)合能隨著Au覆蓋度增加一直向低能方向位移，直觀地表明了尺寸效應(yīng)的影響，且Au納米顆粒帶