炭黑及碳納米管擔(dān)載型Pt催化劑的制備與電催化性能研究.pdf

1、直接甲醇燃料電池由于結(jié)構(gòu)簡單、能量轉(zhuǎn)化率高、適用范圍廣、無污染等優(yōu)點，有望在許多應(yīng)用領(lǐng)域替代化石能源，而備受重視。然而如何進一步提高Pt催化劑活性及利用率，開發(fā)高性能、低成本的催化劑，仍是甲醇燃料電池商業(yè)化中亟待解決的問題。本論文著重開展針對直接甲醇燃料電池陽極催化劑的優(yōu)化制備、及其相關(guān)的載體材料的前期處理和功能化研究。主要內(nèi)容如下： （1）對Vulcan XC-72炭黑載體材料進行有針對性的化學(xué)處理，改變其表面性能，以利于高分散

2、、高活性Pt催化劑的制備。由于化學(xué)處理后的炭黑載體表面以氧化基團為主，難以有效吸附催化劑前驅(qū)體[PtCl6]2-離子，我們提出并實施了改變載體荷電性質(zhì)的研究方案。結(jié)果表明，以氧化處理后的炭黑為載體所制備的Pt催化劑，其催化活性及穩(wěn)定性明顯提高。同時，通過對比實驗發(fā)現(xiàn)，以經(jīng)過不同程度氧化處理的炭黑為載體，所制備催化劑的催化性能有明顯差別。氧化程度越高，催化劑催化活性越強。這不僅是因為氧化程度高的載體吸附[PtCl6]2-離子能力增強，導(dǎo)致

3、Pt催化劑的分散性提高，同時也在一定程度上證實，這些氧化基團的存在對甲醇催化氧化有更好的促進作用。 （2）利用多壁碳納米管（MWCNTs）作Pt催化劑載體材料，首先對其進行電化學(xué)氧化處理，以增加碳管表面的親水性和活性基團。然后采用先在氧化電位下聚集Pt（Ⅳ）絡(luò)合物，再在酸性溶液中電化學(xué)還原的步驟，制備了分散性良好的Pt催化劑，并通過TEM、XRD等表面物理分析手段，對Pt催化劑微粒的粒徑、分散狀態(tài)及晶體結(jié)構(gòu)等特點進行了表征。

4、 （3）使用具有富含羥、氨基結(jié)構(gòu)特征的殼聚糖對多壁碳納米管進行表面功能化，制備了殼聚糖包覆的多壁碳納米管（c-MWCNTs）材料，并以此作載體通過浸漬法和溶膠法制備了Pt/c-MWCNTs催化劑。通過對比MWCNTs及c-MWCNTs作載體制備的催化劑的形貌及催化性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)用c-MWCNTs作載體制備的Pt催化劑，其分散性、催化活性等性能指標(biāo)明顯優(yōu)于用未功能化的MWCNTs作載體的情況。同時對比兩種不同方法制備的催化劑的形貌及催化活