18816.au高度分散aumo2(mo2=ceo2,tio2和zro2)催化界面的構(gòu)建、調(diào)控及表征

1、分類號(hào)：密級(jí)：UDC：學(xué)號(hào)：405503912066南昌大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文Au高度分散高度分散AuMO2(MO2=CeO2TiO2和ZrO2)催化界面的構(gòu)建、調(diào)控及表征催化界面的構(gòu)建、調(diào)控及表征ConstructionModulationacterizationofAuMO2(MO2=CeO2TiO2ZrO2)CatalyticInterfacewithHighlyDispersedAu周霞培養(yǎng)單位（院、系）：化學(xué)學(xué)院物理化學(xué)系指導(dǎo)

2、教師姓名、職稱：趙丹副教授申請(qǐng)學(xué)位的學(xué)科門(mén)類：理學(xué)學(xué)科專業(yè)名稱：物理化學(xué)論文答辯日期：2015年月日答辯委員會(huì)主席：評(píng)閱人：2015年月日摘要I摘要摘要以CeO2、TiO2、ZrO2等氧化物負(fù)載的納米Au作為具有重要應(yīng)用前景的多相反應(yīng)催化劑，近年來(lái)廣受關(guān)注。雖然這些Au催化劑體現(xiàn)出了一些優(yōu)異性能，但仍存在一些重要問(wèn)題，其中Au催化劑的界面性質(zhì)及其對(duì)反應(yīng)性能的影響還不夠清晰以及納米尺度Au催化劑中Au分散度或利用率仍低于50%是影響Au催

3、化基礎(chǔ)和應(yīng)用研究?jī)r(jià)值的兩個(gè)重要方面。針對(duì)這兩方面問(wèn)題，本論文首先以CeO2為載體，篩選出通過(guò)沉積沉淀法制備了Au載量為0.33wt.%的樣品，由ICP–AES、XRD和HRTEM等表征技術(shù)表明所制備的AuCeO2樣品中Au可能以亞納米形態(tài)存在，由此Au的分散度或利用率可接近100%。對(duì)原始AuCeO2樣品采用一系列氧化還原處理程序即對(duì)完全還原的樣品由空氣作為氧化源控制不同的氧化處理時(shí)間，通過(guò)H2TPR測(cè)試表明可由此得到一系列氧化還原性質(zhì)

4、顯著不同的AuCeO2催化劑，對(duì)這些催化劑以CO氧化反應(yīng)作為探針?lè)磻?yīng)表征了它們的催化反應(yīng)性能。H2TPR測(cè)試結(jié)果顯示，經(jīng)過(guò)氧化還原處理得到的各催化劑上，耗氫峰皆在102150℃低溫區(qū)內(nèi)，且實(shí)際耗氫量皆可達(dá)到理論耗氫量的20倍，由此揭示了AuCeO2催化界面突出的氧化還原性能；氧化時(shí)間不同導(dǎo)致各催化劑上耗氫峰出峰溫度的差異，氧化30分鐘所得催化劑上耗氫峰峰溫最低，顯示其氧化還原性能最優(yōu)；與此相對(duì)應(yīng)，經(jīng)過(guò)氧化還原處理得到的各催化劑對(duì)CO氧化

5、反應(yīng)性能表現(xiàn)出差異，且氧化30分鐘所得催化劑上反應(yīng)性能最優(yōu)，其在30℃對(duì)CO氧化反應(yīng)的反應(yīng)轉(zhuǎn)換頻率（TOF）相對(duì)于目前廣泛研究的納米Au催化劑提高了10倍；另外，結(jié)合穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn)，雖然典型催化劑在60℃持續(xù)參與反應(yīng)時(shí)，性能會(huì)隨時(shí)間下降，但通過(guò)將失活后的催化劑再次采用氧化還原程序處理，其界面氧化還原狀態(tài)還原的同時(shí)，活性也可恢復(fù)。由這些結(jié)果表明將Au在CeO2上構(gòu)建為亞納米尺度時(shí)，AuCeO2界面的氧化還原狀態(tài)是影響催化劑反應(yīng)活性及穩(wěn)