Pd-Cu-AC催化劑制備及其去除水體中硝酸鹽研究.pdf

1、隨著工農(nóng)業(yè)的發(fā)展，水體硝酸鹽污染日益嚴(yán)重，硝酸鹽對人體健康有很大危害，經(jīng)濟有效地去除水中硝酸鹽對飲用水衛(wèi)生安全具有重要意義。催化還原去除硝酸鹽可以在常溫常壓下進行，反應(yīng)速度快，以氫氣為還原劑不會造成二次污染，特別適用于以飲用水為目的的硝酸鹽去除，被認(rèn)為是最有前景的飲用水脫氮技術(shù)。
　　活性炭孔隙率高、比表面積大，表面官能團易調(diào)變，作催化劑載體有很多優(yōu)勢。本研究以國產(chǎn)活性炭為載體，采用浸漬法負載Pd-Cu催化劑，重點研究了催化劑的制

2、備條件及其用于去除水中硝酸鹽。
　　實驗結(jié)果表明：利用金屬前體物PdCl2、Cu(NO3)2新制備的Pd-Cu/AC催化劑首次使用前經(jīng)過充分還原活化后獲得穩(wěn)定且較高的催化效率，2h硝酸鹽去除率達到80％以上。催化劑每次反應(yīng)后都進行還原活化處理，催化性能保持較好的穩(wěn)定；催化劑每次反應(yīng)后不進行還原活化處理，則隨著使用次數(shù)的增加催化劑的活性逐漸降低，氨氮生成率逐漸增加。
　　原活性炭做載體時，反應(yīng)2h后硝酸鹽去除率為61.3%，氨

3、氮生成率為31.7%，催化效果差；將50g活性炭用150mL1.0mol/LHNO3在25℃、200r/min條件下處理4h后，對應(yīng)的催化劑催化效果較好，反應(yīng)2h后NO3-去除率提高到84.6%，氨氮生成率降低到24.3%。在200～500℃焙燒溫度下，較低的焙燒溫度不利于催化劑活性和選擇性的提高，具有較高活性和選擇性的焙燒溫度為300℃；在30～240min焙燒條件下，隨著焙燒時間的增加催化劑活性增加，但增加的幅度逐漸減小，焙燒時間達

4、到2h后活性不再發(fā)生明顯變化，焙燒時間對催化劑選擇性影響較小，適宜的焙燒時間為2h。在300℃，2h焙燒條件下，反應(yīng)2h后NO3-去除率為81.1%，氨氮生成率為25%。在100W～300W，1min～5min的微波條件下，微波功率引起的催化劑活性變化比微波照射時間顯著，微波功率越大，催化劑活性越低。微波處理引起NO3-去除率下降范圍為6.7%～14.3%，沒有導(dǎo)致氨氮生成率的明顯差異，綜合效應(yīng)不利于催化性能的提高?；钚蕴拷?jīng)0.01～0

5、.1mol/LEDTA處理后催化劑的活性增加，并隨EDTA濃度的增加而增加，氨氮生成率沒有明顯變化，經(jīng)0.1mol/LEDTA處理后對應(yīng)的催化劑催化性能最好，反應(yīng)2h后硝酸鹽去除率達到98.1%。反應(yīng)過程中氨氮的生成受NO2-的濃度影響明顯，較高濃度的NO2-有利于反應(yīng)選擇性的提高。在初始NO3-濃度100mg/L的條件下，ln(0/trr)與時間t之間呈線性關(guān)系，Pd-Cu/AC催化還原硝酸鹽的反應(yīng)為一級反應(yīng)，在最佳實驗條件下，R2為