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文檔簡介
1、載人航天器或潛艇等密閉空間中CO2的去除,是環(huán)控生保系統(tǒng)的重要任務(wù)之一。密閉空間中CO2去除技術(shù)首先要求裝置高效、穩(wěn)定、安全,其次是體積小、重量輕、能耗低、壽命長,以及操作和維護簡便。本論文針對上述目標,選擇對CO2具有高效催化作用的碳酸酐酶,以一種具有多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的聚丙烯酸一丙烯酰胺/水滑石納米復(fù)合凝膠為碳酸酐酶的固定化我體,制備納米復(fù)合凝膠固定化碳酸酐酶中空纖維膜反應(yīng)器,進行密閉空氣中接近室溫條件下低濃度CO2的去除研究。主要包括以
2、下四方面的內(nèi)容:
(1)合適的交聯(lián)度、均勻的粒徑分布、多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及高吸水耐鹽性的聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石納米復(fù)合凝膠的制備。首先,采用尿素法合成了高結(jié)晶度Mg/Al水滑石;其次,對其進行了有機改性,并運用Gauss View分子模擬軟件對其改性的層狀結(jié)構(gòu)進行了模擬;最后,通過原位聚合制備了聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石納米復(fù)合凝膠。結(jié)果表明,當水滑石含量為3%時,其吸水率和吸鹽水率(0.9%NaCl溶液)分別高達1100
3、g/g和145 g/g。通過冷凍掃描電鏡(CryoSEM)得到了凝膠的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),并證明了網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中自由水的存在。透射電鏡(TEM)的結(jié)果表明,水滑石在聚合物基體中發(fā)生了剝離,此納米復(fù)合凝膠為剝離型的納米復(fù)合材料。
(2)聚丙烯酸-丙烯酰胺/水滑石納米復(fù)合凝膠用于碳酸酐酶的固定化。首先采用凝膠包埋法,直接將該凝膠用于酶的固定化。結(jié)果表明,固定化酶的最高活性回收率為90.9%,主要是由于凝膠的多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中包含了大量的自由
4、水,為碳酸酐酶提供了一個適合生存的微觀水環(huán)境。固定化酶的熱穩(wěn)定性也有很大提高,50℃條件下,60min后,固定化酶的活性仍保持在最初活性的65%以上。其次,為了提高固定化酶量,在DDC存在下,對凝膠進行了NHS改性,改性后的凝膠可通過包埋和共價結(jié)合作用固定化碳酸酐酶。結(jié)果表明,改性后的凝膠其固定化酶量為4.56 mg/g,相對于改性前的2.68 mg/g有很大提高。但是,由于共價結(jié)合破壞了酶的部分活性部位,使得固定化酶的活性回收率有所降
5、低,最高為76.8%。此外,還采用熒光顯微鏡得到了凝膠中碳酸酐酶的分散情況,通過CryoSEM得到了固定化前后凝膠的微觀結(jié)構(gòu)變化。
(3)納米復(fù)合凝膠固定化酶膜反應(yīng)器的研制及去除低濃度CO2的研究。本文通過在兩股彼此獨立,但相互緊挨交錯排列的疏水性多微孔PVDF中空纖維膜的管壁外空隙中填充凝膠固定化的碳酸酐酶,設(shè)計制備了一種新型的酶膜反應(yīng)器。在最佳操作條件下:0.1%CO2,20 mM、pH8.0的Tris-HCl緩沖溶液
6、,操作溫度為20℃,原料氣流量為100 ml/min,吹掃氣流量為300 ml/min,1 g納米復(fù)合凝膠,酶的濃度為1 g/l,該酶膜反應(yīng)器對CO2/N2和CO2/O2的選擇性分別為820和330,CO2的滲透率為1.65×10-8 mol/(m2·s·Pa)。此外,碳酸酐酶經(jīng)過納米復(fù)合凝膠固定化后,使得該酶膜反應(yīng)器的熱穩(wěn)定性和運行穩(wěn)定性有了很大改善,連續(xù)運行30 h以上,該酶膜反應(yīng)器仍保持著穩(wěn)定的CO2去除效率。
(4
7、)通過對納米復(fù)合凝膠固定化酶膜反應(yīng)器促進傳遞CO2的傳質(zhì)分析,建立了其傳質(zhì)動力學模型,得到了該酶膜反應(yīng)器中CO2的濃度分布。結(jié)果表明,模擬得到的CO2濃度分布符合CA催化CO2的傳遞機理,且實驗值與模擬結(jié)果吻合良好,能夠較真實地反映該酶膜反應(yīng)器促進傳遞CO2的過程。為該酶膜反應(yīng)器的進一步優(yōu)化和放大設(shè)計提供了理論依據(jù)。
綜上所述,高效納米復(fù)合凝膠固定化酶膜反應(yīng)器的設(shè)計,將為最終實現(xiàn)載人航天器和潛艇等密閉空間中CO2的高效、安
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