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文檔簡介
1、本文以烷基三甲基溴化銨/十二烷基磺酸鈉正負(fù)離子表面活性劑復(fù)配系統(tǒng)為研究對象,采用電導(dǎo)法和穩(wěn)態(tài)熒光怯對其膠束化作用進(jìn)行了系統(tǒng)研究,考察了其膠束化作用的無機(jī)鹽效應(yīng),并對一些復(fù)配系統(tǒng)的聚集數(shù)進(jìn)行了測定,對幾個(gè)具有一定配比的復(fù)配系統(tǒng)的粘度及微觀結(jié)構(gòu)隨濃度的相關(guān)變化進(jìn)行了初步探索。主要工作及實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:
⑴在45℃下,分別用電導(dǎo)法和穩(wěn)態(tài)熒光法測定了單一離子表面活性劑:十八烷基三甲基溴化銨(STAB)、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB
2、)、十四烷基三甲基溴化銨(TTAB)、十二烷基三甲基溴化銨(DTAB)以及Gemini表面活性劑12-3-12和十二烷基磺酸鈉(AS)的第一臨界膠束濃度(CMC1)和第二臨界膠束濃度(CMC2)。用穩(wěn)態(tài)熒光法測定了STAB/AS/H2O、CTAB/AS/H2O和DTAB/AS/H2O三個(gè)常規(guī)復(fù)配系統(tǒng)以及含Gemini表面活性劑的12-3-12/AS/H2O復(fù)配系統(tǒng)的CMC1,用電導(dǎo)法測定了三個(gè)常規(guī)復(fù)配系統(tǒng)的CMC2??疾炝苏x子表面活性
3、劑的鏈長和分子結(jié)構(gòu)變化對復(fù)配系統(tǒng)膠束化作用的影響。用正規(guī)溶液理論計(jì)算了混合膠束中正負(fù)離子表面活性劑間的相互作用參數(shù)βm和膠束的組成,上述四個(gè)復(fù)配系統(tǒng)的βm均為較大的負(fù)值,說明在混合膠束中,正、負(fù)離子表面活性劑間的吸引作用較強(qiáng),協(xié)同效應(yīng)較高。對于三個(gè)常規(guī)復(fù)配系統(tǒng),在同一配比時(shí),疏水尾鏈對稱性越高的,βm越負(fù)。而含Gemini表面活性劑的12-3-12/AS/H2O復(fù)配系統(tǒng),具有更負(fù)的βm值,說明12-3-12與AS的相互作用更強(qiáng)。
4、 ⑵考察了CTAB/AS/H2O復(fù)配系統(tǒng)膠束化作用的鹽效應(yīng)。穩(wěn)態(tài)熒光法的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)體相中CTAB的含量很低或較高時(shí),無機(jī)鹽的加入對復(fù)配系統(tǒng)的CMC1的影響較顯著,隨鹽濃度的增大復(fù)配系統(tǒng)的CMC1減小。當(dāng)體相的xCTAB小于0.1時(shí),膠束中AS過量,無機(jī)反離子為陽離子,鉀鹽比鈉鹽的無機(jī)鹽效應(yīng)顯著。當(dāng)體相的xCTAB處于0.3到0.6之間時(shí),幾種鹽對復(fù)配系統(tǒng)CMC1的影響均很小,CMC1值與水為溶劑時(shí)基本相當(dāng)。而當(dāng)xCTAB大于
5、0.65時(shí),無機(jī)鹽效應(yīng)比較顯著,且不同無機(jī)陰離子對復(fù)配系統(tǒng)CMC1的影響顯示出差異,當(dāng)xCTAB大于0.75時(shí),各無機(jī)鹽對復(fù)配系統(tǒng)CMC1的影響按如下次序依次增強(qiáng):Na3PO4<NaCl≈KCl<Na2SO4<NaBr,與Hofmeister序列次序一致。無機(jī)鹽的加入大大屏蔽了帶相反電荷的離子頭基間的靜電引力,當(dāng)用無機(jī)鹽水溶液替代純水為溶劑時(shí),在混合膠束中正、負(fù)離子表面活性劑間的相互作用參數(shù)βm的負(fù)值變小。電導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,無機(jī)鹽的
6、加入,導(dǎo)致復(fù)配系統(tǒng)CMC2的顯著降低,且無機(jī)鹽濃度越大,復(fù)配系統(tǒng)的CMC2越小。較之AS過量的復(fù)配系統(tǒng),CTAB過量的復(fù)配系統(tǒng)之CMC2更小,均在1 mmol.kg-1左右,這類復(fù)配系統(tǒng)極易形成棒狀膠束。對于AS過量的復(fù)配系統(tǒng),反離子Na+、K+是影響其CMC2的主要因素,鉀鹽降低CMC2的效應(yīng)更強(qiáng);同時(shí)在反離子均為Na+的情況下,同離子對CMC2也有一定影響,高價(jià)同離子更有利于CMC2的降低。
⑶采用穩(wěn)態(tài)熒光法測定了CT
7、AB、AS、CTAB/AS/H2O和CTAB/AS/(0.1mol·L-1NaBr aq)復(fù)配系統(tǒng)的膠束聚集數(shù)(N),N隨濃度的變化與配比和溶劑有關(guān)。對于xCTAB=0.9或0.8的CTAB/AS/H2O和CTAB/AS/(0.1 mol·L-1NaBr aq)復(fù)配系統(tǒng),當(dāng)濃度低于CMC2時(shí),隨濃度增加,N增長速度較快;當(dāng)濃度大于CMC2,前者N值基本保持不變,后者N值增長緩慢。對于xCTAB=0.7的CTAB/AS/H2O復(fù)配系統(tǒng),當(dāng)
8、濃度大于CMC2時(shí)隨濃度增加N值增長迅速。而xCTAB=0.7的CTAB/AS/(0.1 mol.L-1NaBr aq)復(fù)配系統(tǒng)N值比CTAB/AS/H2O小,這可能是由于NaBr的加入引起了聚集體結(jié)構(gòu)的變化,使聚集體變小。
⑷用烏氏粘度計(jì)測定了幾個(gè)具有一定配比的CTAB/AS/H2O復(fù)配系統(tǒng)在不同濃度時(shí)的粘度,其粘度隨濃度的變化趨勢與配比有關(guān)。在濃度從接近CMC1到高出CMC2不是很多的情況下,隨濃度增大,遠(yuǎn)離等摩爾比的
9、復(fù)配系統(tǒng)的粘度變化不顯著;而接近等摩爾比的復(fù)配系統(tǒng)的粘度變化較顯著,這與復(fù)配系統(tǒng)的微觀結(jié)構(gòu)有關(guān)。CTAB∶AS=7∶3的復(fù)配系統(tǒng)在由CMC1到約為CMC2的2.5倍的濃度范圍內(nèi),先后經(jīng)歷了球形膠束的生成,球形膠束向棒狀膠束的轉(zhuǎn)變,棒狀膠束的柔性增強(qiáng)導(dǎo)致其柔性纏繞的微觀結(jié)構(gòu)變化階段,因而這類復(fù)配系統(tǒng)的粘度隨濃度變化較顯著;而CTAB∶AS=8∶2的復(fù)配系統(tǒng)在由CMC1到約為CMC2的6.5倍的濃度范圍內(nèi),其代表性結(jié)構(gòu)依次為球形膠束,球形膠
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