功能化介孔氧化硅材料對(duì)U(VI)的吸附行為研究.pdf

1、目前，傳統(tǒng)能源消耗加快、氣候變化問(wèn)題日益凸顯，世界民用核能的發(fā)展勢(shì)在必行。但是核電的發(fā)展也面臨許多問(wèn)題，其中鈾資源的短缺和環(huán)境問(wèn)題是制約核電發(fā)展的主要問(wèn)題，這些問(wèn)題的解決都與鈾的分離與富集技術(shù)息息相關(guān)。因此尋找高效，快速，高選擇性的鈾的分離方法具有重要意義。本課題分別采用共縮聚法和后嫁接法合成了兩類(lèi)功能性介孔硅基材料，應(yīng)用于水溶液中U(VI)的吸附。共縮聚法合成了磷酸酯基修飾的MCM-41(NP10)，后接法合成了二氫咪唑基修飾的SBA

2、-15(DIMS)和氨基修飾的SBA-15(APSS)，共三種功能化介孔氧化硅材料。對(duì)材料進(jìn)行了XRD，HRTEM，SEM及N2吸附脫附表征，結(jié)果表明兩類(lèi)材料均具有規(guī)則有序的介孔結(jié)構(gòu)，比表面積大，孔徑分布均勻，功能化成功。
　　本文采用靜態(tài)批式方法研究了常規(guī)條件下NP10，DIMS，PASS三種材料對(duì)U(VI)的吸附行為，考察了U(VI)起始濃度、pH、吸附時(shí)間、離子強(qiáng)度及固液比等對(duì)吸附的影響，并研究了脫附，及材料對(duì)U(VI)的選

3、擇性吸附。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這三種材料對(duì)U(VI)的吸附容量大，吸附速度快，其中NP10在pH=7時(shí)對(duì)U(VI)的吸附容量達(dá)到303 mg/g，吸附平衡時(shí)間為30 min。DIMS在pH=7時(shí)對(duì)U(VI)的吸附容量即可達(dá)到395 mg/g，10 min內(nèi)即可達(dá)到吸附平衡。APSS在pH=5.3±0.1時(shí)吸附容量更是高達(dá)409mg/g,10 min內(nèi)達(dá)到吸附平衡。無(wú)論是吸附容量還是吸附速度均優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其他分子篩類(lèi)材料。值得注意的是，這三種

4、材料對(duì)U(VI)的選擇性吸附效果均很好。研究還發(fā)現(xiàn)，溶液 pH對(duì)吸附的影響很大，隨著pH增加，三種材料對(duì)U(VI)的吸附容量均顯著增加。相比之下，固液比對(duì)吸附的影響不明顯，如100mg的APSS可以將4L鈾濃度為4.2ppb的鈾溶液中的鈾幾乎完全回收。吸附后的U(VI)經(jīng)過(guò)0.5 M的硝酸溶液處理即能從吸附劑上脫附，整個(gè)過(guò)程的富集因子達(dá)到350以上。結(jié)果表明功能化介孔硅基材料對(duì)U(VI)具有優(yōu)良的吸附性能，有望應(yīng)用于乏燃料后處理中吸附分