基于乏燃料處理用離子液體溶劑輻射穩(wěn)定性的研究.pdf

1、乏核燃料的處理是核電發(fā)展急需解決的重要問(wèn)題，傳統(tǒng)的乏燃料后處理工藝存在一些技術(shù)和安全問(wèn)題。離子液體由于高的萃取效率、輻射穩(wěn)定性和安全性，作為高放射性核素的分離用溶劑方面具有潛在的巨大價(jià)值。然而離子液體的有機(jī)陽(yáng)離子和陰離子，尤其是陽(yáng)離子的輻射分解會(huì)引起其顏色和吸光度等性質(zhì)發(fā)生明顯的變化，進(jìn)而影響放射性元素的萃取過(guò)程。目前關(guān)于離子液體用于鑭系和錒系元素溶劑萃取及輻射穩(wěn)定性的研究主要限于1-丁基-3-甲基咪唑鹽(BuMeIm+)。
　　

2、 研究了咪唑環(huán)C2位的H被甲基取代的離子液體1-丁基-2, 3-二甲基咪唑六氟磷酸鹽（[BuMeMeIm]PF6）的輻射穩(wěn)定性。輻照400 kGy后離子液體顏色變深，UV-vis光譜吸光度增加。輻照前后的FTIR和1H NMR譜圖均未出現(xiàn)變化。HPLC分析表明輻照400 kGy后，[BuMeMeIm]PF6發(fā)生分解的比例為0.7262%，遠(yuǎn)小于作為對(duì)比的1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽([BuMeIm]PF6)(3.9202%)。ES

3、IMS譜圖顯示[BuMeMeIm]+中N-butyl鍵的斷裂可能是陽(yáng)離子分解的重要原因之一。
　　 研究了咪唑環(huán)丁基被芐基取代的離子液體1-芐基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽（[BnMeIm]BF4）的輻射穩(wěn)定性。在400 kGy的劑量輻照后輻射誘導(dǎo)顏色加深，UV-vis光譜吸光度的增加。輻照前后FTIR和1H NMR譜圖均未出現(xiàn)變化。HPLC分析表明輻照400 kGy后，[BnMeIm]BF4發(fā)生分解的比例為0.4939%，而作為對(duì)

4、比的1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([BuMeIm] BF4)發(fā)生輻射分解的比例達(dá)到了0.5321%。ESIMS譜圖顯示陽(yáng)離子分解的重要原因可能是[BnMeIm]+中N-Bn鍵的斷裂。
　　 研究了離子液體N-丁基吡啶四氟硼酸鹽([BuPy]BF4)的輻射穩(wěn)定性。經(jīng)400 kGy輻照后，顏色漸深，UV-vis光譜顯示產(chǎn)生了有色的芳香類二聚體。1H NMR譜圖未出現(xiàn)變化。HPLC分析表明輻照400 kGy后，[BuPy]BF4發(fā)