水相生物油提質(zhì)制備含氧燃料催化劑制備與研究.pdf

1、本文根據(jù)生物油的組分特性，分別選取有效氫碳比較低的物質(zhì)作為生物油中醛類、羧酸類、酮類、酚類物質(zhì)的模型化合物，研究各類模型化合物的水相催化加氫反應(yīng)，以期制得有效氫碳比較高的產(chǎn)物。
　　本文首先選擇糠醛作為水相生物油中醛類物質(zhì)的模型化合物，制備了Cu-Mg-Al水滑石類催化劑以及碳納米管負(fù)載型鎳基催化劑，用于糠醛水相催化加氫反應(yīng)。實驗結(jié)果表明，在金屬比例為2.5∶12.5∶5的Cu-Mg-Al水滑石為前驅(qū)體的催化劑作用下，在初始?xì)錃鈮?/p>

2、力4MPa，反應(yīng)溫度140℃，催化劑用量1.5wt.％，反應(yīng)時間10h的反應(yīng)條件下，糠醛的轉(zhuǎn)化率為98％，產(chǎn)物為有效氫碳比較高的環(huán)戊醇，其收率為93％。在30％Ni/CNT為催化劑作用下，在初始?xì)錃鈮毫?MPa，反應(yīng)溫度140℃，反應(yīng)時間10h的反應(yīng)條件下，糠醛的轉(zhuǎn)化率為96％，產(chǎn)物環(huán)戊醇的選擇性為88％。
　　選取乙酸作為水相生物油中羧酸類物質(zhì)的模型化合物，在Cu-Mg-Al水滑石類催化劑、Ni/CNT、Cu/CNT、NiMo/

3、CNT等催化劑作用下，考察乙酸水相催化加氫反應(yīng)。實驗結(jié)果表明，在NiMo/CNT催化作用下，在反應(yīng)溫度150℃，反應(yīng)初始?xì)錃鈮毫?MPa，反應(yīng)時間8h的反應(yīng)條件下，乙醛的轉(zhuǎn)化率在66％左右，乙酸乙酯的選擇性在21.8％左右。研究發(fā)現(xiàn)，在補(bǔ)充氫氣2次后，乙醛轉(zhuǎn)化率和乙酸乙酯選擇性可分別升至81.4％和36.8％。
　　選取羥基丙酮作為水相生物油中酮類物質(zhì)的模型化合物，在Ni/CNT、NiMo/CNT、NiCu/CNT催化劑作用下，考

4、察羥基丙酮的水相催化加氫反應(yīng)。研究結(jié)果表明，在NiMo/CNT和NiCu/CNT催化作用下，羥基丙酮具有相對較高的轉(zhuǎn)化率;催化劑中加入金屬Mo和Cu后，能有效抑制金屬Ni顆粒的長大，催化劑中金屬顆粒平均粒徑有所減小。同時，NiCu/CNT催化劑的表面酸性有所增加，弱酸中心向高溫處移動，且有較弱的中強(qiáng)酸中心出現(xiàn)，使得NiCu/CNT催化劑在羥基丙酮水相加氫反應(yīng)中催化活性顯著提高。在NiCu/CNT催化劑作用下，在反應(yīng)溫度150℃，反應(yīng)初始

5、氫氣壓力5MPa，反應(yīng)時間8h的反應(yīng)條件下，羥基丙酮的轉(zhuǎn)化率在95％左右，1，2-丙二醇選擇性在94％左右，有效碳?xì)浔容^低的羥基丙酮能夠很好的轉(zhuǎn)化為有效碳?xì)浔容^高的醇類物質(zhì)。
　　以糠醛、乙酸、羥基丙酮和愈創(chuàng)木酚為模型化合物，制備?；锘旌弦海ㄗ灾粕镉停?，在篩選出的Ni/CNT、NiMo/CNT、NiCu/CNT、NiCo/CNT催化劑作用下，考察自制生物油的催化加氫反應(yīng)。研究結(jié)果表明，各類催化劑均具有一定的催化活性，只是不同催