中溫SOFC陽極材料的制備與性能研究.pdf

1、該文對Ni-YSZ陽極材料的制備和性能進行了研究,采用流延法制備了多層陽極支撐復(fù)合SOFC陽極基底,為實現(xiàn)SOFC的中溫化奠定一定的基礎(chǔ).以NH4HCO<,3>為沉淀劑制備NiO的產(chǎn)率比較高,由Ni氧化制備NiO的工藝比較簡單,但是它們所制得Ni-YSZ的電導(dǎo)率卻比NH<,3>·H<,2>O的低0.7和1.4個數(shù)量級.因此選擇NH<,3>·H<,2>O為沉淀劑制備NiO粉末,嚴(yán)格控制溶液的pH值以提高產(chǎn)率.YSZ制備以NH<,3>·H<

2、,2>O為共沉淀劑,pH=8.2.600℃下煅燒得到了立方ZrO<,2>粉末,平均粒徑為20nm左右.采用機械混合法、包裹沉淀法和燃燒合成法制備NiO-YSZ粉末.將NiO和YSZ粉末用無水乙醇球磨48h得到混合均勻的NiO-YSZ粉末.用包裹沉淀法制備NiO-YSZ粉末時,pH=8.5~9.0,以NH<,3>·H<,2>O為共沉淀劑.在不同溫度下煅燒得到NiO-YSZ粉末.在600℃下NiO-YSZ粉末已經(jīng)結(jié)晶完好,顆粒大小為20nm

3、左右.硝酸鹽和檸檬酸氧化還原反應(yīng)生成的NiO-YSZ粉末粒徑為納米級.檸檬酸/硝酸鹽的起始摩爾比c/n小于并接近化學(xué)計量比0.54時,試樣C(c/n=0.5)燃燒反應(yīng)最強烈,由XRD圖譜,差熱和熱重分析得知粉末中有Ni相存在.試樣Ac/n較小,反應(yīng)速度慢,又不存在還原氣氛,因而沒有Ni相生成.測定了不同溫度下燒結(jié)的NiO-YSZ復(fù)合材料和還原后的Ni-YSZ金屬陶瓷的密度.考慮燒結(jié)溫度對性能的影響,確定了最佳燒結(jié)制度為1400℃、2h.

4、NiO-YSZ在H<,2>中800℃還原4h得到了Ni-YSZ.顯微結(jié)構(gòu)分析結(jié)果表明,YSZ相形成了連續(xù)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),Ni相和氣孔比較均勻地分布于YSZ的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中.分析Ni-YSZ金屬陶瓷電導(dǎo)率的影響因素,結(jié)果表明:①隨著燒結(jié)溫度的升高,電導(dǎo)率幾乎是線性增加的.1400℃燒結(jié)試樣的電導(dǎo)率最高,在600℃~800℃,達到10<'3.4>S/cm.②不同的制備工藝,NiO粉末的性能不同,導(dǎo)致電導(dǎo)率的差異.③在燃燒合成法中,隨著c/n的增大,

5、電導(dǎo)率先增加后降低.在c/n=0.5時(試樣C)最高,達到103.6S/cm.④采用燃燒合成法制備NiO-YSZ粉末所得Ni-YSZ的電導(dǎo)率比機械混合法的和包裹沉淀法的高0.2和0.6個數(shù)量級.為了優(yōu)化陽極的顯微結(jié)構(gòu)和提高陽極的性能.采用流延法制備了多層復(fù)合陽極膜與電解質(zhì)膜,共燒結(jié)得到了SOFC陽極支撐復(fù)合陽極基底.單層的采用Ni/YSZ=55:45的Ni-YSZ金屬陶瓷;雙層:Ni/YSZ=70:30的金屬陶瓷作為界面層,Ni/YSZ