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文檔簡介
1、直接肼燃料電池(DHFC)由于其較高的理論能量密度(5.42 Wh g-1)、較高的理論電動勢(1.61 V)以及較高的理論能量轉(zhuǎn)化率(100%)而廣受關注。本文通過對DHFC的陽極催化劑、陰極催化劑和氧化劑進行了系統(tǒng)的研究,進一步提高了DHFC的發(fā)電性能,為DHFC的基礎研究提供了實驗和理論依據(jù)。本文采用循環(huán)伏安法和恒電流放電等電化學測試方法分別對不同陽極催化劑對肼(N2H4)的電化學氧化反應和不同陰極催化劑對O2的電化學還原反應的催
2、化性能和機理進行了較為系統(tǒng)的研究。此外,本文開發(fā)和設計了使用H2O2作為氧化劑的新型DhFC,進一步提高DHFC的工作電壓和輸出功率密度。
研究表明,N2H4在Ni表面的氧化峰電位為0.32 V,而在Pt表面有兩個氧化峰,其對應的峰位分別為-0.628 V和0.16 V。由于N2H4在催化劑表面的吸附狀態(tài)和催化劑對H和N的吸引作用的差異,導致了N2H4在Ni和Pt表面的電化學氧化途徑的差異。N2H4在Ni表面的斷鍵方式為N
3、-N鍵斷鍵,形成NH2(ad)。而在Pt表面則存在兩種主要途徑:一種是在較負的電位發(fā)生N-H鍵斷鍵,形成H(ad);另一種是在較正的電位發(fā)生N-N鍵斷鍵,形成NH2(ad)。
對比了Pt/C、Pd/C、Co-PPYC-C和Au/C作為DHFC的陰極催化劑的電化學性能。研究表明,Co-PPY-C比Pt/C、Pd/C、Au/C更適合作為DHFC的陰極催化劑。這是因為Co-PPY-C不僅具有較好對O2還原反應的催化活性,而且具有
4、較好的耐N2H4的能力。
考察了電解質(zhì)膜的厚度、燃料的濃度、工作溫度和燃料流量對電池性能的影響。研究表明,采用薄Na+型Nafion膜211膜為電解質(zhì)膜,10 wt.%N2H4-15 wt.%NaOH溶液為燃料的DHFC在80℃的最大輸出功率密度為627 mw cm-2。
當以Ni-Pt/C作為陽極催化劑、Au/C作為陰極催化劑、N211膜為電解質(zhì)膜組構(gòu)建的以H2O2為氧化劑的DHFC,在80℃時,開路電壓為
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