以納米石墨為碳源固相合成納米炭纖維的研究.pdf

1、納米炭纖維（CNFs）具有獨特的物理化學(xué)性質(zhì)，在納米制造、電子材料和器件、生物醫(yī)學(xué)、化學(xué)、物理、復(fù)合材料、儲能材料、電子源等眾多領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用前景。 論文中采用固相合成的方法，以氯化鐵為催化劑前驅(qū)體，分別以納米石墨、人造石墨和活性炭等幾種固態(tài)炭材料為碳源，在1500℃的高溫?zé)崽幚?，固相合成了納米炭纖維。采用SEM，TEM，XRD等分析方法對合成的納米炭纖維進行了表征。發(fā)現(xiàn)，以氯化鐵為催化劑前驅(qū)體時，產(chǎn)物是規(guī)則生長的實心纖維，直

2、徑30納米左右，長度2至40微米。由于不同種類、粒徑的碳源的反應(yīng)活性不同、預(yù)處理方式及其程度、催化劑前驅(qū)體添加量、催化劑與碳源復(fù)合方式、熱處理溫度、保溫時間等多種因素影響了納米炭纖維的制備，經(jīng)過一系列正交實驗，本論文給出納米炭纖維的最佳制備工藝條件：以納米石墨為原料，以硫酸硝酸體積比三比一配置的混酸為預(yù)處理液，處理時間為100小時，按催化劑中鐵原子質(zhì)量比30%的比例添加氯化鐵并在保證鐵元素不流失的前提下，使用乙醇溶液浸漬法混合均勻，混合

3、均勻后1500℃熱處理并保溫1個小時，此時碳源轉(zhuǎn)化率達(dá)70%，制備的納米炭纖維潔凈度好、石墨化程度高。 采用SEM分析，觀察到納米炭纖維在催化劑粒子上以球形基體和塊基體生長模式生長。綜合兩種納米炭纖維的生長模式，我們推測其生長過程分為以下幾步：首先是吸附于金屬催化劑粒子前表面的納米石墨片層發(fā)生分解，生成碳團簇或者多層graphene結(jié)構(gòu)。然后，碳團簇或者多層graphene結(jié)構(gòu)溶入金屬催化劑形成鐵碳共熔體，隨著溫度下降，碳的溶解

4、度減小，碳原子開始積聚在催化劑鐵顆粒表面，通過金屬體擴散（盡管不能排除部分表面擴散的貢獻），最后，碳在金屬粒子上以固態(tài)的形式沉積而生成納米炭纖維。 利用XRD分析發(fā)現(xiàn)，納米炭纖維的生長經(jīng)過碳-金屬先形成共融體，碳原子在金屬顆粒中體擴散，并在降溫過程中析出而生長成納米炭纖維的?？梢酝茰y納米炭纖維的生長過程：在熱處理升溫過程中，系統(tǒng)先消耗碳將鐵還原為γ-Fe晶體顆粒，之后，碳原子利用本身體積比較小的優(yōu)勢和鐵碳天生的良好結(jié)合能力，碳原