Fe-CeO-,2-催化劑的制備及其水煤氣變換反應性能研究.pdf

1、本論文制備了鐵基無鉻系列Fe/CeO2催化劑，用于高溫水煤氣變換(WGS)反應，考察了制備方法和制備條件的影響，以XRD、BET、ICP、TPR等手段對催化劑進行了表征，關聯(lián)表征結果與催化性能之間的關系。得到的主要結論如下：
　　 比較了共沉淀法、檸檬酸絡合法以及浸漬法制備的10wt％Fe/CeO2催化劑，結果表明以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的10％wtFe/CeO2催化劑具有最高的CO轉(zhuǎn)化率，在60000cm3·gcat-

2、1·h-1空速下550℃可以達到86％。
　　 考察以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的Fe/CeO2催化劑中鐵含量的影響時發(fā)現(xiàn)當鐵含量為10％時制備的Fe/CeO2催化劑具有最高的CO轉(zhuǎn)化率，且發(fā)現(xiàn)鐵進入了氧化鈰的晶格，形成了鐵鈰固溶體，提高了催化劑的氧活動能力和催化活性。不同pH值條件下制備的10％wtFe/CeO2催化劑活性存在明顯地差別，當pH=9時制備的催化劑的活性是最高的。在研究中發(fā)現(xiàn)隨著pH值的升高，對應催化劑的Ce

3、O2晶粒也在不斷增大。本文也考察了老化時間的影響，分別對老化時間為0h、16h、24h的10％Fe/CeO2催化劑進行了活性測試發(fā)現(xiàn)在老化時間為16h的催化劑活性最高。
　　 焙燒溫度對催化劑的活性也有很大的影響，文中分別考察了以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備不同的焙燒溫度的10％Fe/CeO2(600℃、700℃、800℃)，對其催化劑進行了測試和表征，發(fā)現(xiàn)隨著焙燒溫度的提高，催化劑中的CeO2晶粒不斷長大，且對應的催化劑的比

4、表面積逐漸減小，說明發(fā)生了CeO2顆粒的燒結。同時XRD表征發(fā)現(xiàn)在700℃和800℃條件下焙燒的催化劑可以看到Fe2O3的衍射峰，說明溫度升高導致了Fe2O3從鐵鈰固溶體里面析出，而對應的催化活性恰好驗證了這一點，在600℃條件下焙燒4h的催化劑活性是最高的?？疾?0％Fe/CeO2催化劑的還原溫度和還原時間對性能的影響時發(fā)現(xiàn)在400℃還原2h的催化劑具有最高的催化活性。同時對以NaOH作為沉淀劑共沉淀法制備的10％Fe/CeO2催化劑