負(fù)載型金屬納米催化劑的制備及其對(duì)水煤氣的催化變換作用.pdf

1、本文以鎂鋁尖晶石為載體，堿金屬與稀土氧化物為助劑，分別制備了釕基、金基納米催化劑。采用透射電鏡、掃描電鏡、X射線粉末衍射、BET比表面積測(cè)定、紫外可見等測(cè)試手段對(duì)樣品進(jìn)行了表征。詳細(xì)考察了載體、活性組分、助催化劑等對(duì)水煤氣變換反應(yīng)的催化性能的影響。 (1)采用溶膠法制備了平均粒徑為4.9 nm的納米氧化釕溶膠，以鎂鋁尖晶石為載體，制備了嵌埋式催化劑。釕納米粒子嵌埋于鎂鋁尖晶石載體內(nèi)部使得催化劑具有較好抗燒結(jié)性，從而獲得比較穩(wěn)定的

2、催化活性。當(dāng)釘負(fù)載量為1 wt％，氧化鉀含量為18.6wt％，并添加適量氧化鑭時(shí)，400℃時(shí)催化反應(yīng)轉(zhuǎn)換率可以接近反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)換率。 (2)采用溶膠法制備了金溶膠，將金溶膠負(fù)載在鎂鋁尖晶石上，以納米氧化鈰、氧化鉀為助劑，制備出一系列催化劑。評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，隨著金負(fù)載量的增加，催化劑的活性呈現(xiàn)遞增的趨勢(shì)，在金基催化劑中添加助劑納米氧化鈰和氧化鐘對(duì)催化劑的活性有很好的促進(jìn)作用，在低溫下的促進(jìn)作用尤其顯著。對(duì)比研究了Au/CeO<,2>

3、催化劑的催化性能，在300℃時(shí)轉(zhuǎn)換率達(dá)到90％左右。 (3)制備了不同大小的釕、金納米粒子，將其負(fù)載在鎂鋁尖晶石上，固定載體的種類、活性成分、助劑、載體粒子的大小等因素，考察了活性組分粒子大小對(duì)變換反應(yīng)催化活性的影響。結(jié)果表明，隨著納米粒子粒徑的減小，催化劑的活性均表現(xiàn)出遞增的趨勢(shì)。隨著納米粒子粒徑的減小，導(dǎo)致表面原子數(shù)劇烈增加，樣品有效比表面積大大增加，增加了反應(yīng)活性位，因此納米粒子越小，活性越好。當(dāng)釕粒子粒徑為2.6 nm時(shí)