鐵基和銅基復(fù)合氧化物的制備表征及其催化水煤氣變換反應(yīng)的性能研究.pdf

1、水煤氣變換反應(yīng)(WGSR)作為降低合成氣中CO濃度的重要手段受到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注。傳統(tǒng)水煤氣變換反應(yīng)催化劑穩(wěn)定性差，對(duì)環(huán)境有害;新型水煤氣變換反應(yīng)催化劑多采用Au、Pt等貴金屬，價(jià)格昂貴，更加經(jīng)濟(jì)適用的水煤氣變換反應(yīng)催化劑仍然值得繼續(xù)探索。
　　論文第一部分，利用嵌段聚合物P123(Mw≈5800)的水溶液空腔，合成了Fe/Ni/Al片狀復(fù)合氧化物。針對(duì)Fe-Ni-Ox復(fù)合氧化物活性較好，選擇性差的問(wèn)題，引入Cu對(duì)其熱穩(wěn)定性進(jìn)行

2、調(diào)控。將Fe-Ni-Al-Ox復(fù)合氧化物負(fù)載于多壁碳納米管（MCNTs）、A4紙張上，用于析氧反應(yīng)(OER)。結(jié)果表明，F(xiàn)e-Ni-Ox復(fù)合氧化物在低溫時(shí)具有較高的變換反應(yīng)活性，但熱穩(wěn)定性較差，Cu的引入可以有效調(diào)節(jié)其熱穩(wěn)定性;Fe-Ni-Al-Ox復(fù)合氧化物變換反應(yīng)活性較差，將其負(fù)載于MCNTs上后，具有良好的析氧反應(yīng)性能。
　　論文第二部分，分別采用介孔Fe2O3和棒狀CeO2作為載體，制備CeO2/Fe2O3和Fe2O3/C

3、eO2型復(fù)合氧化物，探索了不同添加劑對(duì)Fe2O3/CeO2形貌的影響，并在合成體系中引入不同壓力的空氣、CO和H2，研究小分子氣體對(duì)Fe2O3/CeO2形貌和催化性能的影響。通過(guò)XRD、TEM、BET、XPS、H2-TPR、LAMAN等手段發(fā)現(xiàn)，CeO2可均勻分散在介孔Fe2O3上，但其水煤氣變換反應(yīng)活性不夠理想。在棒狀CeO2合成體系中引入Fe，形成了Fe-Ce固溶體，促進(jìn)了催化劑活性的提升。小分子氣體的引入使得Fe-Ce固溶體的生成

4、量增多，增強(qiáng)了CeO2的還原能力。在H2氛圍下合成的產(chǎn)物具有兩電子缺陷位（O22-），在CO氛圍中制得的產(chǎn)物具有單電子缺陷位(O2-)，促進(jìn)了催化劑活性的進(jìn)一步提升。
　　論文第三部分，以CO為碳源合成鳥(niǎo)巢結(jié)構(gòu)的CeCO3OH，并在合成體系中引入Cu、Zn，研究了不同Cu、Zn負(fù)載量對(duì)催化劑形貌的影響。XRD、TEM和SEM結(jié)果顯示，成功制備出了鳥(niǎo)巢狀的CeCO3OH，Cu、Zn氧化物均勻地分散在鳥(niǎo)巢上，400℃焙燒4h后，催化劑