基于天然載氧體的煤化學(xué)鏈燃燒實驗研究.pdf

1、目前，因人類活動而增加排放的溫室氣體CO2已經(jīng)對地球的能量平衡產(chǎn)生了決定性的影響。鑒于中國以煤為主的能源結(jié)構(gòu)和嚴峻的溫室效應(yīng)局面，研究并開發(fā)能夠有效控制燃煤CO2排放的新技術(shù)顯得非常緊迫和重要。化學(xué)鏈燃燒技術(shù)是一種能夠在燃燒過程實現(xiàn)CO2內(nèi)分離的很有前途的燃燒方式。目前其研究重點之一為煤化學(xué)鏈燃燒過程中廉價高效載氧體反應(yīng)特性的研究。石膏(CaSO4)和鐵礦石(Fe2O3)是二種可供選擇的廉價的天然載氧體。本文以此兩種廉價載氧體為研究對象

2、，在小型流化床上開展了以煤為燃料的廉價載氧體化學(xué)鏈燃燒實驗，考察了天然鈣基載氧體(石膏)以及天然復(fù)合載氧體(石膏+鐵礦石)的煤化學(xué)鏈燃燒特性。
　　研究結(jié)果表明：對于天然鈣基載氧體(CaSO4)而言，其反應(yīng)活性呈先升高后降低的趨勢，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，其反應(yīng)活性在第五次循環(huán)達到峰值，此后反應(yīng)活性下降。X射線衍射儀(XRD)分析表明反應(yīng)前期CaSO4載氧體的還原產(chǎn)物主要是CaS，隨著循環(huán)次數(shù)增加，副反應(yīng)加劇，最終生成大量的CaO，導(dǎo)

3、致了載氧體活性下降。掃描電鏡與電子能譜(SEM-EDS)分析表明載氧體在循環(huán)后期發(fā)生明顯的燒結(jié)。單一鈣基載氧體CaSO4的可持續(xù)循環(huán)性能較差，有必要對其進行改性研究，以提高其持續(xù)反應(yīng)活性。
　　因此，在維持總氧量相同的條件下，采用石膏和鐵礦石制備出天然的復(fù)合載氧體，鐵礦石中Fe2O3分別提供3％、5％、7％、9％、11％的載氧比率，開展復(fù)合載氧體的煤化學(xué)鏈燃燒實驗研究。實驗結(jié)果表明，天然復(fù)合載氧體(CaSO4+Fe2O3)中Fe2

4、O3的提供載氧比率越高，復(fù)合載氧體還原反應(yīng)性能越好，當Fe2O3載氧比率為9％～11％時，載氧體性能穩(wěn)定，CO2捕集率最大為90％，碳轉(zhuǎn)化率為88％～92％。
　　另外，復(fù)合天然載氧體(鐵礦石中Fe2O3提供9％載氧比率)10次煤的化學(xué)鏈燃燒循環(huán)反應(yīng)實驗結(jié)果表明，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，復(fù)合載氧體的循環(huán)性能穩(wěn)定，CO2的捕集率在90％～93％之間，遠大于單一CaSO4載氧體；同時Fe2O3的加入抑制了氣態(tài)硫化物的產(chǎn)生，平均氣態(tài)硫損失率