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文檔簡介
1、化學鏈燃燒可以借助載氧體在燃料和空氣之間的循環(huán)實現(xiàn)氧的傳遞,避免了燃料與空氣的直接接觸,從而能夠提高CO2捕集效率,降低CO2捕集的能耗。載氧體的性能對化學鏈燃燒系統(tǒng)非常重要。與赤鐵礦相比,天然貧鐵礦活性適中,在中國分部十分廣泛,價格更加低廉,環(huán)境友好不會造成二次污染,是一種比較理想的載氧體材料。粒徑較小的載氧體顆粒擁有更高的比表面積,還原-氧化反應能力更強,在化學鏈燃燒中作用更大,但是其在燃料反應器中的停留時間僅有幾秒至幾十秒。目前已
2、有的研究,往往將還原-氧化一個周期的停留時間(主要是在還原氣氛中的停留時間)設定為幾百秒甚至更長,與實際情況相距甚遠。為了探尋天然貧鐵礦載氧體在較短停留時間內還原-氧化反應規(guī)律,本文將載氧體顆粒在還原和氧化氣氛中的停留時間都縮短至60s以內,采用CO作為還原氣,在熱重分析儀和固定床中對載氧體進行短停留時間、多循環(huán)次數(shù)的還原-氧化反應實驗研究。
首先采用熱重分析儀,在停留時間為60s條件下,研究了天然貧鐵礦的還原-氧化循環(huán)反應特
3、性。結果表明:天然貧鐵礦作為載氧體,在多次還原-氧化循環(huán)反應中呈現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性,反應溫度和CO濃度的升高均可以提高其可利用轉化率。在每一次短時間內的還原反應中,天然貧鐵礦展現(xiàn)了能夠與赤鐵礦和鈦鐵礦相媲美的還原反應活性,因此在實際使用中可以考慮用天然貧鐵礦代替赤鐵礦或鈦鐵礦,以降低載氧體使用成本。
其次采用固定床反應器,研究了停留時間對天然貧鐵礦循環(huán)反應特性的影響。結果表明,在停留時間分別為60s,50s和40s的條件下,
4、天然貧鐵礦各循環(huán)100次,都表現(xiàn)出了較好的循環(huán)穩(wěn)定性和反應活性,并且停留時間越短循環(huán)穩(wěn)定性越強。當停留時間從60s縮短至40s時,在100次循環(huán)中,反應器出口CO2濃度變化的相對值從11.14%降至3.41%。SEM外觀形貌分析顯示,在經歷相同的循環(huán)次數(shù)下,停留時間越短,天然貧鐵礦外表面的片狀結構的改變越少,燒結熔融的現(xiàn)象越不明顯,表明縮短停留時間,能夠有效的減輕載氧體顆粒表面的燒結熔融現(xiàn)象。
最后,為了進一步提高天然貧鐵礦的
5、反應活性,使用浸漬法,將草木灰水溶液中的K+載入到天然貧鐵礦中。熱重實驗結果表明,停留時間為60s時,改性載氧體的活性和循環(huán)穩(wěn)定性比天然貧鐵礦載氧體更加出色。載氧體在100次循環(huán)后損失的質量不超過總質量的0.5%。K+能夠降低溫度變化對反應活性的影響。在低溫區(qū),改性載氧體化學反應速率常數(shù)大大增加,反應時間為600s時,在800℃下,改性貧鐵礦載氧體的化學反應速率常數(shù)可達到天然貧鐵礦的11.82倍??s短反應時間至20s時,在800℃下,改
6、性后載氧體的化學反應速率常數(shù)可達到改性前載氧體的4倍。XRD和SEM檢測顯示,K+能夠與鐵礦石組分發(fā)生化學反應,生成穩(wěn)定的具有催化作用的化合物,如KFeO2。經過100次循環(huán)后,改性載氧體的孔體積和比表面積達到了新鮮改性貧鐵礦載氧體的2倍以上。采用固定床反應器,在停留時間為40s的條件下,考察了不同K+負載比例對改性貧鐵礦載氧體還原-氧化循環(huán)反應特性影響。實驗表明K+負載比例的提高能夠有效提高鐵礦石還原反應活性。三種不同負載比例的改性的
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