聚醚砜基高介電常數(shù)復(fù)合材料的研究.pdf

1、高介電常數(shù)聚合物基復(fù)合材料具有優(yōu)異的綜合性能和廣泛的應(yīng)用前景而成為功能材料領(lǐng)域的熱門研究課題之一，它們能用作埋入式電容器和儲(chǔ)能電容器。但是，到目前為止，實(shí)用化的產(chǎn)品主要以鈦酸鋇（BaTiO3，BT）為填料來制備0-3型鈦酸鋇-聚合物復(fù)合材料，為保持復(fù)合材料的基本力學(xué)性能，BT 體積百分比含量不能超過50%，這一限制使得最終得到的復(fù)合材料的介電常數(shù)一般不能超過40（室溫和100kHz，下文測試條件與此相同）。另外，在研究中，人們通常使用的

2、聚合物基體是環(huán)氧樹脂和聚偏氟乙烯及其同系物，這些高分子的耐熱性能不高，使用溫度低于150℃，當(dāng)復(fù)合材料作為電介質(zhì)在使用過程中由于自身能量損失而發(fā)熱，使得材料溫度升高，如果聚合物的耐熱性不夠，則容易變形或燒毀。為解決這一問題，本文致力于開發(fā)耐熱性高于150 ℃,介電常數(shù)高于40的聚合物基復(fù)合材料。選擇耐熱性高的特種工程塑料聚醚砜（PES）為聚合物基體，保證了復(fù)合材料高的耐熱性，然后通過選擇介電常數(shù)高于BT的三種陶瓷粉末，分別為改性鐵電陶瓷

3、粉末Ba0.95Ca0.05Ti0.8Zr0.2O3（BCTZ），巨介陶瓷粉末CaCu3Ti4O12（CCTO）和介電常數(shù)為無窮大的導(dǎo)電陶瓷粉末TiC 為填料，來提高PES的介電常數(shù)，制備幾種聚醚砜基復(fù)合材料。研究陶瓷的種類，含量，結(jié)構(gòu)對復(fù)合材料介電性能的影響，期望得到的復(fù)合材料使用溫度高于200 ℃，介電常數(shù)超過40，應(yīng)用于制作埋入式電容器。
　　 本論文的主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下：
　　 本文首先研究以高介鐵電陶瓷BT

4、 粉末為填料的復(fù)合材料的性能，以便與其他高介陶瓷為填料制備的復(fù)合材料進(jìn)行比較。分別選擇粒徑為100 nm，300 nm，700 nm的商業(yè)化產(chǎn)品BT 粉末為填料，以PES 為聚合物基體，采用溶液混合，熱壓的方法制備了三種BT-PES 復(fù)合材料。BT-PES 復(fù)合材料的玻璃化溫度高于220 ℃，熱分解溫度高于500 ℃；此外，在室溫100 kHz 下，當(dāng)BaTiO3含量為50 vol.%時(shí)，三種復(fù)合材料的介電常數(shù)分別為24.61，29.4

5、1和32.38，介電損耗分別為0.0175，0.0195和0.0235；采用偶聯(lián)劑處理或使用粒徑搭配的方法來調(diào)節(jié)復(fù)合材料的介電性能，但改變不大；研究了三種BaTiO3-PES 復(fù)合材料的介電性能隨測試頻率和溫度變化的關(guān)系。
　　 研究結(jié)果表明BaTiO3-PES 復(fù)合材料的介電常數(shù)可以在5-32之間任意調(diào)節(jié)，同時(shí)介電損耗較小，其介電性能具有一定的頻率和溫度穩(wěn)定性，同時(shí)復(fù)合材料具有很好的加工性能，柔韌性好，耐熱性高，可以用作埋入式

6、電容器。
　　 以改性鐵電陶瓷Ba0.95Ca0.05Ti0.8Zr0.2O3（BCTZ）填料，與PES 復(fù)合，當(dāng)陶瓷含量為50 vol.%時(shí)，BCTZ-PES 復(fù)合材料的介電常數(shù)為38.59，介電損耗為0.027，且其介電性能受溫度和頻率的影響很小，顯示出良好的應(yīng)用前景。
　　 以巨介電常數(shù)陶瓷材料CaCu3Ti4O12（CCTO）粉末作為填料，制備了CCTO-PES復(fù)合材料，當(dāng)CCTO 體積分?jǐn)?shù)等于0.5時(shí)，復(fù)合材料

7、的介電常數(shù)等于32.7，介電損耗等于0.063。
　　 以導(dǎo)電陶瓷TiC 粉末為填料，制備了TiC-PES 復(fù)合材料，在TiC 體積百分比含量為16.43%時(shí)，復(fù)合材料介電常數(shù)為44.19，介電損耗0.11。在TiC-BT-PES 三相復(fù)合材料中，當(dāng)TiC含量為15 vol.%，BaTiO3 為30vol.%時(shí)，三相復(fù)合材料的介電常數(shù)為41.57，介電損耗為0.054，同時(shí)具有很好的頻率和溫度穩(wěn)定性，總陶瓷含量僅為45%，因而保

8、持了復(fù)合材料的力學(xué)性能，TiC-BT-PES 復(fù)合材料優(yōu)異的綜合性能可以使其應(yīng)用于實(shí)際。
　　 采用常見的描述復(fù)相體系介電常數(shù)的理論模型對BT-PES 復(fù)合材料的介電性能進(jìn)行模擬并與實(shí)驗(yàn)值比較，結(jié)果表明采用Jaysundere方程計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值較為接近，而EMT模型能準(zhǔn)確預(yù)測BT-PES 復(fù)合材料的介電常數(shù)。對于CCTO-PVDF 復(fù)合材料，采用Jaysundere方程時(shí)計(jì)算值在CCTO含量小于等于40 vol%時(shí)，與實(shí)驗(yàn)值吻合