雜多酸-分子篩的制備及催化甲烷偶聯(lián)化反應.pdf

1、甲烷是天然氣的主要成分，近年來隨著石油價格的越長越高和天然氣價格的相對降低，使天然氣有可能成為替代石油成為主要的化工原料。但是，甲烷高對稱性及其高達439kJ/mol的C-H鍵能使它的選擇活化成為催化領域最為嚴峻的挑戰(zhàn)之一，因此，甲烷的高效轉化還處在摸索階段。本文以溶膠-凝膠法合成了具有微孔介孔復合型孔道結構SiO2分子篩，通過濕法浸漬制備了Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑，并使用固定床反應器進行甲烷偶聯(lián)氧化反應

2、，分別從反應器的床程高度、原料進料比、反應溫度三方面對催化劑的催化性能進行了評價。
　　以正硅酸乙酯為原料、正丁醇為模板劑，在酸性條件下緩慢水解，得到SiO2凝膠體，通過濕法浸漬制備了Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑，分別對SiO2載體、制備完成的催化劑及使用過的催化劑進行了XRD、比表面、孔徑、表面形貌、ICP等分析。并且制備了硅鎢酸和硅鉬酸。
　　由于固定床反應器具有：①返混小，流體同催化劑可進行

3、有效接觸，當反應伴有串聯(lián)副反應時可得較高選擇性；②催化劑機械損耗??；③結構簡單等優(yōu)點；因此根據實驗需要自制了固定床反應器，并用其進行甲烷偶聯(lián)氧化反應，進而優(yōu)化反應條件。
　　考查了三種條件對Mn-W/SiO2催化劑和Mn-W-Mo/SiO2催化劑催化性能的影響。結果表明，在反應溫度為800℃、床程高度為1.5cm、原料進料比空氣：CH4=5∶3時Mn-W-Mo/SiO2催化劑的催化性能達到目前最佳，能夠使甲烷的轉化率達到8.21％