納米TiO-,2--SiO-,2--炭復(fù)合光催化劑制備、結(jié)構(gòu)與性能研究.pdf

1、稻殼是一種組成結(jié)構(gòu)以富含硅和碳元素為特征的生物質(zhì)資源。本文基于稻殼的這一特殊組成，通過(guò)溶膠-凝膠法將TiO2負(fù)載于稻殼表面，然后，分別采用熱解法、熱解-活化法制備具有可見光激發(fā)活性的負(fù)載型TiO2/SiO2/熱解炭（TiO2/SiO2/PyC）和TiO2/SiO2/活性炭（TiO2/SiO2/AC）復(fù)合光催化劑。通過(guò)X-射線衍射分析（XRD）、傅里葉紅外光譜分析（FTIR）、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡（SEM）等手段研究了催化劑的結(jié)構(gòu)，利用U

2、V-Vis和亞甲基藍(lán)溶液的可見光催化降解反應(yīng)對(duì)催化劑的光催化活性進(jìn)行了表征。 以鈦酸四丁酯（TBOT）為鈦源，采用原位包覆法制得稻殼-TiO2凝膠前驅(qū)體，將該前驅(qū)體在氮?dú)夥障聼峤?、煅燒，制得具有可見光激發(fā)活性的TiO2/SiO2/PyC復(fù)合光催化劑，并考察前驅(qū)體中TBOT用量、熱解時(shí)間及溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)及光催化活性的影響。結(jié)果表明，TiO2/SiO2/PyC催化劑為殼-核型負(fù)載結(jié)構(gòu)，核由熱解炭-SiO2復(fù)合組成，殼由TiO2與S

3、iO2復(fù)合組成，在殼-核界面、TiO2與SiO2接觸面上，TiO2與SiO2之間形成Ti-O-Si鍵；XRD結(jié)果表明，負(fù)載化TiO2的相轉(zhuǎn)變溫度和晶粒的生長(zhǎng)受到顯著的抑制，熱解溫度達(dá)到700℃時(shí)仍保持銳鈦礦相，對(duì)紫外-可見光的吸收均有較大程度增加，對(duì)亞甲基藍(lán)的可見光催化降解活性明顯增強(qiáng)，其中，以2-TiO2/SiO2/PyC-4-500催化劑的性能最優(yōu)。 將原位包覆法，多層包覆法及液相沉淀包覆法制備的催化劑前驅(qū)體分別在氮?dú)夥障拢?/p>

4、以KOH為活化劑，采用熱解-活化法處理，成功制備出具有良好可見光激發(fā)活性的TiO2/SiO2/AC復(fù)合光催化劑，探討了前驅(qū)體制備方法、堿炭比、煅燒溫度等工藝條件對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響，并與納米TiO2及TiO2/SiO2光催化劑的性能進(jìn)行比較。結(jié)果表明，TiO2/SiO2/AC在紫外-可見光區(qū)的吸收增強(qiáng)，比表面積增大，熱穩(wěn)定性提高，經(jīng)700℃煅燒仍保持銳鈦礦相，催化劑粒子也呈現(xiàn)殼-核型負(fù)載結(jié)構(gòu)，核由活性炭-SiO2組成，殼由銳鈦

5、礦型TiO2與SiO2組成，殼-核界面、TiO2與SiO2接觸面處，TiO2與SiO2形成Ti-O-Si鍵。亞甲基藍(lán)在該催化劑上的光催化降解率顯著增大。其中，以原位包覆法前驅(qū)體制得的催化劑TiO2/SiO2/AC1-2-500催化活性最強(qiáng)，并優(yōu)于熱解法催化劑2-TiO2/SiO2/PyC-4-500. TiO2/SiO2/AC1-2-500光催化劑的前驅(qū)體是在當(dāng)TBOT用量為2.0 ml條件下由原位包覆法制備的，其熱解-活化工

6、藝條件為：熱解溫度和時(shí)間分別為500℃和4h，堿炭比為2，活化溫度和時(shí)間分別為600℃和1h，煅燒溫度和時(shí)間分別為500℃和3h。TiO2/SiO2/AC1-2-500對(duì)亞甲基藍(lán)可見光催化降解的降解率可達(dá)72.51％，其孔結(jié)構(gòu)以4 nm和50 nm為主，吸附曲線屬于第Ⅱ類吸附，比表面積可達(dá)608.4㎡/g。TiO2/SiO2/PyC和TiO2/SiO2/AC催化劑中，TiO2與復(fù)合載體之間有一定的協(xié)同作用，該協(xié)同作用促進(jìn)了TiO2的光催